^é^M ■t^ -k -^^w ' f f ♦,r. *:** •jW-v ',*^i( '^*;i (y?i> 4> Digitized by the Internet Archive in 2009 with funding from University of Ottawa http://www.archive.org/details/recherchessurlesOOcuri RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. THÈSE PRÉSENTÉE A LA FACULTÉ DES SCIENCES DE PARIS POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR ES SCIENCES PHYSIQUES; Mme SKLODCWSKA CURIE. DEUXIÈME ÉDITION, REVUE ET CORRIGÉE. PARIS, GAUTHIER-VILLARS, IMPRIMEUR-LIBRAIRE DU BUREAU DES LONGITUDES, DE l'ÉCOLE POLYTECHNIQUE, Quai des Grands-Augustins, 55. 1904 RECHERCHES SIR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. PARIS. — IMPRIMERIE G A UTHI EU - V I Ll. ARS, 35110 Quai des Grands-Aiifjustins, 55. A" RECHERCHES SIR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. THESE PRESENTEE A LA FACULTE I^IS SCIENCES DE PARIS POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR ES SCIENCES PHYSIQUES ! M"- SKLODOWSKA CURIE. DEUXIEME EDITION, REVUE ET CORRIGEE. A, 7_ PARIS, GAUÏHIER-VILLARS, IMPRIMEUR-LÏRRAIRE DU BUREAU DES LONGITUDES, DE l'ÉCOLE POLYTECHNIQUE, Quai (les Grands-, Vugustins, 55. 1904 i '<6^ 4 RECHERCHES SUBSTANCES RADIOACTIVES. INTRODUCTION. Le présent travail a pour btiL d'exposer les recherches que je poursuis depuis plus de \ ans sur les substances radioactives. J'ai commencé ces recherches par une élude du rayonnement uraniquc qui a été découvert par M. Bec- ([uerel. Les résultats auxquels ce travail me conduisit parurent ouvrir une voie si intéressante, qu'abandonnant ses travaux en train, M. Curie se joignit à moi, et nous réunîmes nos efforts en vue d'aboutir à l'extraction des substances radioactives nouvelles et de poursuivre leur étude. Dès le début de nos recherclies nous a^ons cru devoir j)rèter des échantillons des substances découvertes et préparées par nous à quelques ])hysiciens, en premier lieu à M. Becquerel, à qui est duc la découverte des rayons urani(pies. Nous avons ainsi nous-mêmes facilité les re- cherches faites par d'autres ([ue nous sur les substances radioactives nouvelles. A la suite de nos premières publi- cations, M. Giesel en Allemagne se mit d'ailleurs aussi à préparer de ces substances et en |)rèta des échantillons à plusieurs savants allemands. Ensuite ces substances furent mises en vente en l^rance cl eu \llcmagne, et le sujet ])renanl de plus en plus (rim|)ortance donna lieu à un luouveuienl scientilique, de sorte (pu.' de noud)reux Mé- C. , M. CriilK. moires onl paru el paraissent conslammeiiL sur les corps radioactifs, principalement à l'étranger. Les résultats des divers travaux français et étrangers sont nécessairement enchevêtrés, comme pour tout sujet d'études nouveau et en voie de formation. L'aspect de la question se modifie, pour ainsi dire, de jour en jniir. Cependant, au point de v ue chimique, un point est dé- finitivement établi; c'est l'existence diin élément nou- veau fortement radioactif: le radium. La préparation du chlorure de radium pur et la détermination du poids atomique du radium constituent la partie la plus impor- tante de mon travail personnel. En même temps que ce travail ajoute aux corps simples actuellement connus avec certitude un nouveau corps sim[)le de propriétés très cu- rieuses, une nouvelle méthode de recherches chimiques se trouve établie et justifiée. Cette méthode, basée sur la radioactivité, considérée comme une propriété atomique de la matière, est précisément celle cjui nous a permis, à M. Curie et moi, de découvrir l'existence du radium. Si, au point de vue chimique, la question que nous nous sommes primitivement posée peut être considérée comme résolue, létude des propriétés physiques des substances radioactives est en pleine évolution. Certains points importants ont été établis, mais un grand nombre de conclusions portent encore le caractère du provisoire. Cela n'a rien d'étonnant, si l'on considère la complexité des phénomènes aux([uels donne lieu la radioactivité et les différences qui existent entre les diverses substances radioactives. Les recherclies des divers physiciens qui étu- dient ces substances viennent constamment se rencontrer et se croiser. Tout en cherchant à me conformer au but précis de ce travail et à exposer surtout mes propres re- (dierches, j'ai été obligée d'exposer en même temps les résultats d'autres travaux dont la connaissance est indis- |)eiisal)lc. RECHERCHES SUR LES SUBSTAiVCES RADIOACTIVES. .) J'ai d'ailleurs désiré faire de ce travail un Mémoire d'ensemble sur l'état actuel de la question. J'ai exécuté ce Travail dans les laboratoires de FEcole de Physique et de Chimie industrielles de la Ville de Paris avec l'autorisation de Schiitzenberger, le regretté Directeur de cette Ecole, et de M. Lauth, le Directeur actuel. Je tiens à exprimer ici toute ma reconnaissance pour l'hospitalité bienveillante que j'ai reçue dans cette École. HISTORIQUE. La découverte des phénomènes de la radioactivité se rattache aux recherches poursuivies depuis la découverte des rayons Pirintgen sur les effets photographiques des substances phosphorescentes et fluorescentes. Les premiers tubes producteurs de rayons Rontgen étaient ces tubes sans anticathode métallique. La source de rayons Rontgen se trouvait sur la paroi de verre frappée par les rayons cathodiques ; en même temps cette paroi était vivement lluorcscente. On pouvait alors se demander si l'émission de rayons Pvontgen n'accompagnait pas nécessairement la production de la fluorescence, quelle que fût la cause de cette dernière. Cette idée a été énoncée tout d'abord par M. Henri Poincaré ('). Peu de temps après, M. Henrv annonça qu'il avait obtenu des impressions photographiques au travers du papier noir à l'aide du sulfure de zinc phosphorescent (-). M. INiewenglowski obtint le même phénomène avec du sulfure de calcium exposé à la lumière (^ ). Enfin, M. Troost obtint de fortes impressions photographiques avec de la (') Revue générale des Sciencea, 3o janvier iSgG. (-) Comptes rendus, t. CXXII, p. 3i2. (■^) Comptes rendus, t. CXXll, p. 386. 4 ^I. (.URIE. blende hexa<;onale aruficiellc j)li<).s|)li()i'('sccnlc agissant au travers du papier noir et un gros carton ('). Les expériences qui viennent d'être citées n'ont pu être reproduites malgré les nombreux essais faits dans ce but. On ne peut donc nidlement considérer comme prouvé que le sulfure de zinc et le sulfure de calcium soient capables d'émettre, sous l'action de la lumière, des radiations invisibles qui traversent le papier noir et agissent sur les plaques photographiques. M. Becquerel a fait des expériences analogues sur les sels d'uranium dont quelques-uns sont fluorescents (*). Il obtint des impressions photographiques au travers du pa- pier noir avec le sulfate double d'uranjle et de potassium. M. Becquerel crut d'abord que ce sel, qui est fluo- rescent, se comportait comme le sulfure de zinc et le sulfure de calcium dans les expériences de MM. Henry, Niewenglowski et Troost. Mais la suite de ses expé- riences montra que le phénomène observé n'était nulle- ment relié à la fluorescence. Il n'est pas nécessaire que le sel soit éclairé; de plus, l'uranium et tous ses composés, fluorescents ou non, agissent de même, et l'uranium mé- tallique est le plus actif. ^1. Becquerel trouva ensuite qu'en plaçant les composés d'urane dans l'obscurité com- plète, ils continuent à impressionner les plaques photo- graphiques au travers du papier noir pendant des années. M. Becquerel admit que l'uranium et ses composés émettent des rayons particuliers : rayons uraniqucs. 11 prouva que ces rayons peuvent traverser des écrans iné- talliques minces et qu'ils déchargent les corps électrisés. Il fit aussi des expériences d'après lesquelles il conclut f[ue les rayons uraniques éprouvent la réflexion, la réfrac- tion et la polarisation. (') Comptes rendus, t. C\XII, p. .'jG^. (*) Becquerel, Comptes rendus, 1896 ( plusieurs Notes). RECHERCHES SLR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. !) Les travaux daiilrcs physiciens (Elster et Geitel, lord V*" Kelvin, Schniidt, Rullierford, Bcattie et Snioluchowski) sont venus confînuer et étendre les résullats des reelierches de M. Becquerel, sauf en ce qui concerne la réllexion, la réfraction et la polarisation des rayons uraniques, lesquels, à ce point de Mie, se comportent comme les rayons Rontij;en, comme cela a été reconnu par jM. Piutiierford dabord et ensuite par M. Becquerel lui-même. M. CTJRI1-: CHAPITRE I. RADIOACTIVITÉ DE L'URANIUM ET DU THORIUM. MINÉRAUX RADIOACTIFS. Bayons de Becquerel. — Les rayons uraniques, découverts par M. Becquerel, impressionnent les plaques photographiques à l'ahri de la lumière; ils peuvent tra- \erser toutes les svibstances solides, liquides et gazeuses, à condition que l'épaisseur en soit suffisamment faible ; en traversant les gaz, ils les rendent faiblement conducteurs de Télectricité (' ). Ces propriétés des composés d'urane ne sont dues à aucune cause excitatrice connue. Le rayonnement semble spontané ; il ne diminue point d'intensité quand on con- serve les composés d'urane dans l'obscurité complète pendant des années ; il ne s'agit donc pas là d'une phospho- rescence particulière produite par la lumière. La spontanéité et la constance du rayonnement ura- nique se présentaient comme un phénomène physique tout à fait extraordinaire. M. Becquerel a conservé un morceau d'uranium pendant |)lusieurs années dans l'obs- curité et il a constaté qu'au bout de ce temps l'action sur la plaque ])hotographic|ue n'avait pas varié sensiblement. MM. Elster et Geitel ont fait une expérience analogue et ont trouvé également que l'action était constante (-). J'ai mesuré l'intensité du rayonnement de l'uranium en (') Becquerel, Comptes rendus, 1896 (plusieurs Notes). (^) Becquerel, Comptes rendus, t. CXXVIII, p. 771. — Elster et Geitel, Beibl., t. XXI, p. 455. RECHERCHES SUR LES SUCSTA]VCES RADIOACTIVES. - Utilisant Faction (le ce rayonnement sur la conductibilité ar un électromètre E. Si l'on interrompt en C la communication avec le sol, le plateau A se charge, et cette charge fait dévier l'électromètre. La (') Rutherford, Phil. Mag., janvier 1899. (-) Sagnac, Comptes rendus, 1897, 1898, 1S99 ( plusieurs JNoles). KFXHERCHES SUR LES SUBSTANCES IIADIOACTIVES. Q ^itcsse de la tlé\iat]'on est proportionnelle à Tintensité du courant et peut servir à la mesurer. Mais il est préférable de faire cette mesure en com- pensant la charge que prend le plateau A, qe manière à maintenir rélectromètre au zéro. Les charges, dont il est Fis. I. question ici, sont extrêmement faibles; elles peuvent être compensées au moyen diin quartz piézo-électrique Q, dont une armature est reliée au plateau A, et l'autre armature est à terre. On soumet la lame de quartz à une traction connue produite par des poids placés dans un plateau t:; cette traction est établie progressivement et a poiu' effet de dégager progressi\ement une quantité d'électricité connue pendant un temps qu'on mesure. L'opération peut être réglée de telle manière, qu'il y ait à chaque instant compensation entre la quantité d'électricité qui traverse le condensateur et celle de signe contraire que fournit le quartz ('). On peut ainsi mesurer en valeur absolue \a (') On arrive très facilement à ce résultat en soutenant le poids à la main et en ne le laissant peser que progressivement sur le plateau -' et cela de manière à maintenir l'image de l'électromètre au zéro. Avec un peu d'habitude on prend très exactement le tour de main néces- saire pour réussir celte opération. Cette méthode de mesure des faibles courants a été dccrilc par M. ,1. Curie dans sa thèse. •lO M. CL'KIE. (juanlilé délccliicilc ([ui Iraverse le eondcnsaloiir ])cmlanl un tenijis donné, c'est-à-dire V intensité du courant. La mesure est indépendante de la sensiliilité de rélectroinètre. En effectuant un certain nombre de mesures de ce genre, on \oit que la radioactivité est un phénomène susce[)tible d'être mesuré avec une certaine précision. Elle varie peu avec la température, elle est à peine influencée par les oscillations de la température andiiante; elle n'est pas influencée par l'éclairement de la substance active. L'inten- sité du courant qui traverse le condensateur augmente avec la surface des plateaux. Pour un condensateur donné et une substance donnée le courant augmente avec la diffé- renée de potentiel qui existe entre les plateaux, avec la pression du gaz qui remplit le condensateur et avec la distance des plateaux (pourvu que cette distance ne soit pas trop grande jiar rapport au diamètre). Toutefois, pour de fortes différences de potentiel, le courant tend vers une valeur limite qui est pratiquement constante. C'est le courant de saturation ou courant limite. De même pour une certaine distance des plateaux assez grande, le courant ne varie plus guère avec cette distance. C'est le courant obtenu dans ces conditions qui a été pris comnu^ mesure de radioactivité dans mes recherches, le conden- sateur étant placé dans l'air à la pression atmosphérique. Voici, à titre d'exemple, des courbes qui représentent l'intensité du courant en fonction du chanq:) moyen établi entre les plateaux pour deux distances des plateaux diflé- rentes. Le plateau B était recouvert d'une couche mince d'uranium métallique pidvérisé; le plateau A, réuni à I éleclromètrc, était muni d un anneau de garde. La figure 2 montre que l'intensité du courant devient constante pour les fortes diflerences de potentiel entre les plateaux. La figure 3 représente les mêmes courbes à une autre échelle, et comprend seulement les résultats relatifs aux faibles différences de potentiel. Au début, la nECHERCHES SUPl LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. I I courbe est rectiligne; le quotient de l'intensité du cou- Fiïf. ■!. ' ' . dist.plat . c ^- ""I / i i 1 1 ^J [ distpUU-à"- ^ o ULLimp C>o rant par la diflerence de potentiel est constant pour les Fig. 3. ^ Champs faibles o Champ tensions faibles, et représente la (■on(hictan((> iiiilialc entre les plateaux. On peut donc distinguer (\i^K\\. con- \J . CUIUK. slanles iiiipoi-lanles caractéiisticiiies du plicnoiiK-nc oh- servé : i" la conductance initiale pour différences de polenlicl faibles; 2" le courant limite ])our différences de potenliel fortes. C'est le courant limite qui a été adopté comme mesure de la radioaclisilé. En plus de la différence de potenliel que Ton établit entre les plateaux, il existe entre ces derniers une force électromotrice de contact, et ces deux causes de courant ajoutent leurs ellets; c'est pourquoi la valeur absolue de l'intensité du courant change avec le signe de la diffé- rence de potentiel extérieure. Toutefois, pour des diffé- rences de potentiel notables, l'elfet de la force électromo- ti'ice de contact est négligeable, et l'intensité du courant est alors la même, quel que soit le sens du champ entre les jilateaux. L'étude de la conductibilité de l'air et d'autres gaz soumis à l'action des rayons de Becquerel a été faite par plusieurs physiciens ('). Une étude très complète du sujet a été publiée par M. Rutherford (2). Les lois de la conductibilité j)roduile dans les gaz par les rayons de Becquerel sont les mêmes c|ue celles trou- \ées avec les rayons Rontgen. Le mécanisme du phé- nomène paraît être le même dans les deux cas. La théorie de l'ionisation des gaz par l'effet des rayons Rontgen ou Becquerel rend très bien compte des faits observés. Cette théorie ne sera pas exposée ici. Je rappellerai scidement les résultats auxquels elle conduit : 1'' Le nombre d'ions produits par seconde dans le gaz est considéré comme proportionnel à l'énergie du rayon- nement absorbé par le gaz ; 2" Pour obtenir le courant limite relatif à un rayonne- (') Becquerel, Comptes rendus, t. CXXIV, p. 800, 1897. — Kelwin, Beattie et Smolan, Nature, t. LVI, 1897. — Beattie et Sjioluchowski, Phil. Mag., t. XLIII, p. /|i8. (-) Rutherford, Phil. Mag., janvier, 1899. RKCflEnCHES SUR LES SUBSTA? 3 ,0 0.3 3,0 KECHERCHES SLK LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. la On peut conclure de là, que rabsorplioii des rayons uranlques par la matière qui les éinel est très forte, puisque les rayons venant des couches profondes ne j)euvent pas produire d'efiet notable. Les nombres que j'ai obtenus avec les composés de tho- rium (') m'ont permis de constater : i*^ Que l'épaisseur de la couche employée a une action considérable, surtout avec l'oxyde; 2" Que le j)hénomène n'est régulier que si l'on emploie une couche active mince , (o""", a.j par exemple). Au contraire, quand on emploie une couche de matière épaisse (6"""), on obtient des nombres oscillant entre des limites étendues, surtout dans le cas de l'oxyde : Oxyde de tlioriuni.. o,'2j 2,2 2,5 l- ipa isseur de la couclie mm 0 ,2J 0, 1 ^ 2. ,5 3 ,0 6. ,0 0, ,20 4,7 "),5 en moyenne 5,5 )) Sulfate de thorium... 0,20 0,8 Il y a dans la nature (bi phénomène une cause d'irré- gularités qui n'existe pas dans le cas des composés d'urane. I^es nombres obtenus pour une couche d'oxyde de G""" d'épaisseur variaient entre 3, y et -,.). Les expériences que j ai faites sur l'absorption des rayons uraniques et thoriques ont montré que les rayons I boriques sont plus pénétrants que les ravons urani(pies et ar exemple, les nombres qui (') M"'' Curie, Comptes rendus^ avril 1898. l6 M. CUIlIE. iihIkjuciiI \.\ friiclion du riiyonucnu'nl ([ue Iransmel une laino (raluuiiniuin donl Ti-paisscur est o""",oi : Fraction du l'ayonnement transmise Substance rayonnante. par la lame. Uranium ... o, i8 Oxyde d'urane U-0' 0,20 Uranate d'ammonium 0,20 Pliosphale d'urane et de cuivre 0,21 roui Oxyde de thorium sous épaisseur. o,25 o,38 )) » o,') 0,47 » » :j,o 0,70 » )' 6,0 0)7o Sulfate de thorium o,>,') o,3S Avec les composés d'urane, l'absorption est la mènie quel que soit le composé employé, ce qui porte à croire que les rayons émis par les divers composés sont de même nature. Les particularités de la radiation lliori(pie ont été lob- jet de publications très complètes. M. Owens (') a mon- tré que la constance du courant n'est obtenue qu'au bout d'un temps assez long en appareil clos, et que l'intensité du courant est fortement réduite par l'action d'un courant d'air (ce qui n'a pas lieu pour les composés d'uranium). M. Rutberford a fait des expériences analogues et les a interprétées en admettant que le tliorium et ses composés émettent non seidement des rayons de Be(;querel, mais encore une émanation, constituée par des particides extrêmement ténues, qui restent radioactives pendant quelque temps après leur émission et j)euvent être entraî- nées j)ar un courant d'air (-). (') OwKNs, Phil. Mag., octobre 1S99. (-) ituTiiERFORD, Phil. Mag., janvier 1900. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. I" Les caraclères de lii radiation thorique qui sont relatifs à rinfluence de l'épaisseur de la couche employée et à l'action des courants d'air ont une liaison étroite avec le phénomène de la radioactivilé induite et de sa propa- gation de proche en proche. Ce phénomène a été ob- servé pour la première fois avec le radium et sera décrit plus loin. La radioactivité des composés d'uranium et de thorium se présente comme une propriété atomique. M. Bec- querel avait déjà o])servé que' tous les composés d'uranium sont actifs et avait conclu que leur activité était due à la [)résence de l'élément uranium; il a montré également que l'uranium était plus actif que ses sels ('). J'ai étudié à ce point de vue les composés de l'uranium et du thorium et j'ai fait un grand nombre de mesures de leur activité dans diverses conditions. Il résulte de l'ensemble de ces mesures que la radioactivité de ces substances est bien effective- ment une propriété atomique. Elle semble ici liée à la présence des atomes des deux éléments considérés et n'est détruite ni par les changements d'état physique ni par les transformations chimiques. Les combinaisons chimiques et les mélanges contenant de l'uranium ou du thorium sont d'autant plus actifs qu'ils contiennent une plus forte proportion de ces métaux, toute matière inactive agissant à la fois comme matière inerte et matière absorbant le rayonnement. La radioactivilé atoniique est-elle un phénomène général? — Comme il a été dit ])lus haut, j'ai cherché si d'autres substances que les composés d'uranium et de thorium étaient radioactives. J'ai entrepris cette recherche dans l'idée qu'il élait fort peu probable ([ue la radioacti- vité, considérée cojuuie pr()|)riété alouiicjue, a[)j)arlinl à (') Becquerkl, Comptes renditx, l. CWII, p. io8(i. C. 2 M. CClîlE. une certaine espèce de matière, à lexclusion de toute autre. Les mesures que jai faites me permettent de dire (lue pour les éléments chimiques actuellement considérés comme tels, y compris les plus rares el les plus hypothé- tiques, les composés étudiés par moi ont été toujours au moins loo fois moins actifs dans mon appareil que lura- nium métallique. Dans le cas des éléments répandus, j'ai étudié plusieurs composés; dans le cas des corps rares, jai étudié les composés que j'ai pu me procurer. Voici la liste des substances qui ont fait partie de mon étude sous forme d'élément ou de condjinaison : i'' Tous les métaux ou métalloïdes que l'on trouve faci- lement et quelques-uns, plus rares, produits purs, prove- nant de la collection de M. Etard, à l'Ecole de Physique et de Chimie industrielles de la \ ille de Paris; 2" Les corps rares suivants : gallium, germanium, néo- dyme, praséodjme, niobium, scandium, gadolinium, erbium, samarium et rubidium (échantillons prêtés par M. Demarçay); yttrium, ytterbium a\ec nou\el erbium [échantillons prêtés par M. Lrbain (*)]; 3" Un urand nombre de roches et de minéraux. Dans les limites de sensibilité de mon appareil je n'ai ])as trou^é de substance simple autre que l'uranium et le thorium, qui soit douée de radioactiNité atomique. Il con- vient toutefois de dire quelques mots sur ce qui est relatif au phosphore. Le phosphore Ijlanc luiuiide, placé entre les plateaux du condensateur, rend conducteur l'air entre les plateaux (-). Toutefois, je ne considère pas ce corps comme radioactif à la façon de l'uranium et du thorium. ( ' ) Je suis ti'ès reconnaissante aux savants cités plus haut, auxquels je dois des échantillons qui ont semi pour mon étude. Je remei'cie également iM. Moissan qui a bien voulu donner pour cette étude de l'uranium métallique. (-) Elster et Geitel, Wied. Ann., 1890. PiECHERCHES SLR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. I() J^e phosphore, en effel, dans ces condilions, s'oxyde et émet des rayons lumineux, tandis que les composés d'ura- nium et de thorium sont radioactifs sans éprouver aucune modifîealion chimi([ue appréciaiile parles moyens connus. De plus, le ])hosphore n'est actif ni à Télat de phosj)hore rouge, ni à l'état de combinaison. Dans un travail récent, M. Bloch ^ient de montrer que le phosphore, en s'oxydanl en jjrésence de l'air, donne naissance à des ions très peu mobiles qui rendent l'air conducteur et provoquent da condensation de la vapeur d'eau (M. Certains travaux récents conduiraient à admettre que la radioacti\ité apjjartient à toutes les substances à un degré extrêmement faible (-). L'identité de ces phénomènes très faibles avec les phénomènes de la radioactivité atonritpie ne peut encore être considérée comme établie. L'uranium et le thorium sont les deux éléments ipii possèdent les plus forts poids atomiques (a^o et 202); ils se rencontrent fréquemment dans les mêmes minéiaux. Minéraux radioactifs. — J'ai exann'né dans mon appa- reil plusieurs minéraux (•'); certains d'entre eux se sont montrés actifs, entre autres la pechblende, la chalcolite, l'autunite, la monazite, la thorite, l'orangite, la ferguso- nite, la (lé\éite, etc. Voici un Tableau qui donne en am- pères l'intensité i du courant obtenu avec l'uranium métallique et avec divers minéraux. 10' ■2, j Uranium Peclibleiule de Jolianngeorgeiisladt .... 8,3 » de Joachinisthal 7,0 (') I$Locn, Société de Physique, G février 1900. (^) Mac Lennan et 13uuT0.\, Phil. Mag., juin 1903. — Stuutt, Pkil. Mag.,\\x\.n. 1903. — Lester Cooke, Phil. Mag., octobre igoS. (^) Plusieurs éclianlillons de minéraux de la collection du Muséum ont été obligeamment mis à ma disposition pur M. Lacroix. 20 M. CUUIK. i X lO". Pechblende de Pzibran 6,'» » de Gornwallis i ,G Clévéite 1,1 Clialcolite 5/2 Autunile ■2,7 0,1 0,3 Thorites diverses , 0,7 1,3 ' 1,4 Orangite 2,0 Monazite o, 5 Xeiiotime 0,0 ! Aeschynite 0,7 Fersusonite, 1 échantillons / o, I Samarskite 1,1 Niobile, 2 échantillons ' (0,3 Tantalite 0,02 Carnolite ( ^ ) 0,2 Le courant obtenu avec l'orangite (minerai troxydc de thorium) variait beaucoup avec l'épaisseur de la couclie employée. En augmentant cette épaisseur depuis ©"""jaj à ()""", on faisait croître le courant de 1,8 à 2,3. Tous les minéraux qui se montrent radioactifs con- tiennent de Tiiranium ou (hi thorium; leur activité n'a donc rien d'étonnant, mais rinLcnsitédu phénomène pour certains minéraux est inattendue. Ainsi, on trouve des pecJil)lcndes (minerais d'oxyde d'urane) qui sont 4 fois plus actives que l'uranium métallique. La clialcolite (plios- |)hate de cuivre et d'urane cristallisé) est 2 fois plus active que r uranium. L'autunite (phosphate d'urane et de chaux) est aussi acti\e que l'uranium. Ces faits étaient en désac- (' ) La carnotile est un minerai de vanadate d'urane récemment découvert par t-'riedel et Cumenge. RECHERCHES SUR LES SUBSTAIVCES RADIOACTIVES. 2 1 cord avec les considéralions précédentes, d'après les- quelles aucun minéral n'aurait dû se montrer plus actif que Turanium ou le thorium. Pour éclaircir ce point, j'ai préparé de la chalcolite artificielle par le procédé de Debray, en partant de pro- duits purs. Ce procédé consiste à mélanger une dissolu- lion d'azotate d'uranyle avec une dissolution de phosphate de cuivre dans l'acide phosphorique, et à chaufier vers 5o" ou 60". Au bout de quelque temps, des cristaux de chal- colite se forment dans la liqueur ('). La chalcolite ainsi obtenue possède une activité tout à fait normale, étant donnée sa composition; elle est deux fois et demie moins active que l'uranium. 11 devenait dès lors très probable que si la pechblende, la chalcolite, l'autunite ont une activité si forte, c'est que ces substances renferment en petite quantité une matière fortement radioactive, diilerente de l'uranium, du tho- rium et des corps simples actuellement connus. J'ai pensé que, s'il en était effectivement ainsi, je pouvais espérer extraire celte substance du minerai par les jirocédés ordi- naires de l'analyse chimique. (') Dkbraï, Ann. de Chim. et de Phys., 3" série, t. LXI, p. 4^5 M. CURIE. CHAPITRE II. LES NOUVELLES SUBSTANCES RADIOACTIVES. Méthode de reclierehes. — l.es résultats de létiule des minéraux radioactifs, énoncés dans le Cha])itre précédent, nous ont engagés, JM. Curie et moi, à chercher à extraire de la pechblende une runw elle substance radioactive. Notre méthode de reclierehes ne pouvait être basée cpie sur la radioactivité, puisque nous ne connaissions aucun autre caractère de la substance hypothétique. Voici comment on peut se servir de la radioactivité pour une recherche tle ce genre. On mesure la radioactivité d'un produit, on effectue sur ce produit une séparation chimique; on mesure la radioactivité de tous les produits obtenus, et Ton se rend compte si la substance radioactive est restée inté- gralement avec l'un deux, ou bien si elle s'est partagée entre eux et dans quelle proportion. On a ainsi une indi- cation qui peut être comparée, en une certaine mesure, à celle que pourrait fournir l'analyse spectrale. Pour avoir des nondires comj)arables, il faut mesurer Tactivilé des substances à l'état solide et bien desséchées. Poloniuin, radium, iiclinium. — I/analvse de la pechblende, avec le concours de la méthode qui vient d'être exposée, nous a conduits à établir l'existence, dans ce minéral, de deux substances fortement radioactives, chimiquement différentes : le polonium, trouvé par nous, et le radium, que nous avons découvert en collaboration avec M. Bémont (' ). ( ' ) P. Curie et M"" Curie, Comptes rendus, juillet 1898. — P. Curie, M""' Curie et G. Bémont, Comptes rendus, décembre 1898. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES 23 Le poloniuni est une siiljslance voisine du bismulh au point de vue analytique et l'accompagnant dans les sépa- rations. On obtient du bismuth de plus en plus riche en polonium par l'un des procédés de fractionnement sui- ^ants : 1° Sublimation des sulfures dans le vide; le sulfure actif est beaucoup plus volatil que le sulfure de bismuth. 2° Précipitation des solutions azotiques par l'eau; le sous-nitrate précipité est beaucoup plus aciif que le sel qui reste dissous. 3" Précipitation par l'hydrogène sulfuré d'une solution chlorhydrique extrêmement acide; les sulfures précipités sont considérablement plus actifs que le sel qui reste dissous. Le radium est une substance qui accompagne le baryum retiré delà pechblende; il suit le baryum dans ses réac- tions et s'en sépare par différence de solubilité des chlo- rures dans l'eau, l'eau alcoolisée ou l'eau additionnée d'acide chlorhydrique. Nous effectuons la séparation des chlorures de baryum et de radium, en soumettant leur mélange à une cristallisation fractionnée, le chlorure de radium étant moins soluble que celui de baryum. Une troisième substance fortement radioactive a été caractérisée dans la pechblende par M. Debierne, qui lui a donné le nom à'actinium ('). L'actinium accompagne certains corps du groupe du fer contenus dans la pech- blende; il semble surtout voisin du thorium dont il n'a |Hi encore être séparé. L'extraction de l'actinium de la pechblende est une opération très pénible, les séparations étant généralement incomplètes. Toutes les trois substances radioactives nouvelles se (') Debieune, Comptes rendus, octobre 1899 et avril 1900. 24 M. CUIUE. Irouvent dans la pechblende en quanlité absolument infi- nitésimale. Pour les obtenir à l'étal concentré, nous avons été obligés d'entreprendre le traitement de plusieurs tonnes de résidus de mineiai d'urane. Le gros traitement se fait dans une usine; il est suivi de tout un travail de purification et de concentration. Nous arrivons ainsi à extraire de ces milliers de kilogrammes de matière pre- mière quelques décigrammes de produits qui sont prodi- gieusement actifs par rapport au minerai dont ils pro- viennent. Il est bien évident que l'ensemble de ce tra^ail est long, pénible et coûteux ('). D'autres substances radioactives nouvelles ont encore été signalées à la suite de notre travail. M. Giesel, d'une part. MM. Hoffmann et Strauss, d'autre part, ont annoncé l'existence probable d'une substance radioactive voisine du plomb par ses propriétés chimiques. On ne possède encore que peu de renseignements sur cette substance (-). De toutes les substances radioactives nou\ elles, le (') Nous avons de nombreuses obligations envers tous ceux qui nous sont venus en aide dans ce travail. Nous remercions bien sin- cèrement MM. iMascarl et Michel Lévj' pour leur appui bienveillant. Grâce à l'intervention bienveillante de M. le professeur Suess, le gou- vernement autricliien a mis gracieusement à notre disposition la première tonne de résidu traitée (provenant de l'usine de l'Etat, à Joachimsthal, en Boliême). L'Académie des Sciences de Paris, la Société d'Encouragement pour l'Industrie nationale, un donateur anonyme, nous ont fourni le moyen de traiter une certaine quantité de produit. Notre ami, M. Debierne. a organisé le traitement du minerai, qui a été effectué dans l'usine de la Société centrale de Pro- duits chimiques. Cette Société à consenti à effectuer le traitement sans y chercher de bénéfice. A tous nous adressons nos remerciments bien sincères. Plus récemment, l'Institut de France a mis à notre disposition une somme de acooG'"" pour l'extraction des matières radioactives. Grâce à cette somme, nous avons pu mettre en train le traitement de 5' de minerai. (2) Giesel, Ber. deutsch. chem. Gesell., t. XXXIV, igoi, p. 8775. — Hoffmann et Strauss, Ber. deutsch. chem. Gesell., t. XXXIII, 1900, p. 8126. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 2) radium esl, jusqu'à présent, la seule qui ail été isolée à l'état de sel pur. Spcctie du radium. — 11 était de première impor- tance de contrôler, par tous les moyens possibles, Tliy- pothèse, faite dans ce travail, de l'existence d'éléments nouveaux radioactifs. L'analyse spectrale est venue, dans le cas du radium, confirmer d'une façon complète cette hypothèse. M. Demarçay a bien voulu se charger de l'examen des substances radioactives nouvelles, par les procédés rigou- reux qu'il emploie dans l'étude des spectres d'étincelle photographiés. Le concours d'un savant aussi compétent a été pour nous un grand bienfait, et nous lui gardons une recon- naissance profonde d'avoir consenti à faire ce travail. Les résultats de l'analyse spectrale sont venus nous apporter la certitude, alors c|ue nous étions encore dans le doute sur l'interprétation des résultats de nos recherches ('). Les premiers échanlillons de chlorure de baryum radifère médiocrement actif, examinés par Demarçay, lui montrèrent, en même temps que les raies du baryum, une raie nouvelle d'intensité notable et de longueur d'onde }, = 38ii^H-,47 dans le spectre ultra-violet. Avec des pro- duits plus actifs, préparés ensuite, Demarçay vit la raie 381!^!^', 47 se renforcer; en même temps d'autres raies nouvelles apparurent, et dans le spectre les raies nouvelles et les raies du baryum a\ aient des intensités comparables. Une nouvelle concentration a fourni un pnxhiit, pour (') Tout récemment, nous avons eu la douleur de voir nnourir ce savant si distingué, alors qu'il poursuivait ses belles recherches sur les terres rares et sur la spcctroscopie, par des méthodes dont on ne saurait trop admirer la perfection et la précision. Nous conservons un souvenir ému de la parfaite obligeance avec laquelle il avait consenti à prendre part à notre travail. aO M. curip:. lequel le nouveau spectre domine, el les Irois plus fortes raies du baryum, seules visibles, indiquent seulement la présence de ce mêlai à l'état d'impureté. Ce produit peut être considéré comme du chlorure de radium à peu près pur. Enfin j'ai pu, par une nouvelle purification, obtenir un chlorure extrêuiement pur, dans le spectre duquel les deux raies (h)uilnanles du baryum sont à peine visi- bles. Voici, d "aprcs Demarcay ('), la liste des raies princi- pales du radium pour la portion du spectre comprise entre À = 5oo,o et X = 35o,o millièmes de micron d-"-!-».). L'intensité de chaque raie est indiquée par un nombre, la plus forte raie étant marquée i(3. À. Intensité. A. Intensités. 482,63 lo . ,^53,3^.. 9 472, Oij 5 4»3,6i 8 469,98 3 434,06 i>, 469,21 7 38i,47 16 468, 3o i4 364,96 12 464,19 4 Toutes les raies sont nettes et étroites, les trois raies 381,47, 468, 3o et 434;ut 1 isolement du radium et du polonium. Après un Ira- \ail de quelques années, je n'ai encore réussi que pour le premier de ces corps. La pechblende étant un minerai coûteux, nous avons renoncé à en traiter de grandes quantités. En Europe, l'extraction de ce minerai se fait dans la mine de Joa- moins actifs que les premiers, et qui, généraleuient, ont été rejetés. Pour la purification ultérieure des sulfures, on les lave au sid- fure d'ammonium, ce qui enlève les traces restantes d'an- timoine et d'arsenic. Puis on les lave à l'eau additionnée; d'azotate d'ammonium et on les traite par Pacide azotique étendu. La dissolution n'est jamais complète; ou obtient tou- jours un résidu insoluble plus ou inoins imj)ortant que l'on traile à nouveau si on le juge utile. La dissolution est réduite à un p(;lit voluuie et précipit(''e soit par l'am- moniaque, soit par beaucoup d'eau. Dans les tieux cas h; plomb et le cuivre restent en dissolution ; dans le second M. cuniE. cas un peu de bismulli à peine actif resle dissous égale- ment. Le précipité d'oxydes ou de sous-azotates est soumis à un fractionnement de la manière suivante : on dissout le précipité dans lacide azotique, on ajoute de l'eau à la dissolution, jusqu'à formation d'une quantité suffisante de précipité ; pour cette opération il faut tenir compte de ce que le précipité ne se forme, quelquefois, qu'au l)Out d"un certain temps. On sépare le précipité du liquide surnageant, on le redissout dans l'acide azotique ; sur les deux portions liquides ainsi obtenues on refait une pré- cipitation par leau, et ainsi de suite. On réunit les diverses portions en se basant sur leur activité, et l'on tâche de pousser la concentration aussi loin que possible. On obtient ainsi une très petite quantité de matière dont l'activité est énorme, mais qui, néanmoins, n'a encore donné au spectroscope que les raies du bismuth. On a malheureusement peu de chances d'aboutir à lisolement du polonium par cette voie. La méthode de fractionnement qui vient d'être décrite présente de grandes difficultés, et il en est de même pour d'autres procédés de fractionnement par voie humide. Quel que soit le pro- <;édé emplo} é, il se forme avec la plus grande facilité des composés absolument insolubles dans les acides étendus ou concentrés. Ces composés ne peuvent être redis- sous qu'en les ramenant préalalilement à l'état métal- li(pie, par la fusion avec le cyanure de potassium, par exemple. Etant donné le nombre considérable des opérations à effectuer, cette circonstance constitue une difficulté ('norme pour le progrès du fractionnement. Cet inconvé- nient est d'autant plus grave que le polonium est une substance qui, une fois retirée de la pechblende, diminue d'activité. Cette baisse d'dcti\ité est d'ailleurs lente: c'est ainsi RECHERCHES SUR LES SUBSTAIVCES RADIOACTIVES. Ô6 qu'an échantillon de nitrate de bismuth à polonium a perdu la moitié de son activité en onze mois. Aucune difficulté analogue ne se présente pour le ra- dium. La radioactivité reste un guide fidèle pour la con- centration ; cette concentration elle-même ne présente aucune difficulté, et les progrès du travail ont pu, depuis le début, être constamment contrôlés par l'analvse spectrale. ()uand les phénomènes de la radioactivih- induite, dont il sera question plus loin, ont été connus, il a paru natu- rel d'admettre que le polonium, qui ne donne (pie les raies du bismuth et dont l'activité diminue avec le temps, n'est pas un élément nouveau, mais du bismuth activé par le voisinage du radium dans la pechblende. Je ne suis pas convaincue cpie cette manière de voir soit exacte. Au cours de mon travail prolongé sur le polonium, j"ai con- staté des eflets chimiques que je n'ai jamais observés ni avec le bismuth ordinaire, ni avec le bismuth activé par le radium. Ces elTcts chimiques sont, en premier lieu, la formation extrêmement facile des composés insolubles dont j'ai parlé plus haut (spécialement sous-nitrates), en deuxième lieu, la couleur et l'aspect des précipités obtenus en ajoutant de l'eau à la solution azotique du bismuth polonifère. Ces précipités sont parfois blancs, mais plus généralement d'un jaune plus ou moins vif, allant au rouge foncé. L'absence de raies, autres que celles du l)isuiulli, ne prouve pas péremptoirement que la substance ne contient que du bismuth, car il existe des coi'ps dont la réaction spectrale est peu sensible. 11 serait nécessaire de préparer une petite quant il(" de bismuth polonifère à l'état de concentration aussi avancé fpie possible, et d'en faire l'étude chimique, en premier lieu, la détermination du poids alomique chi uiétal. Cette recherche n"a encore pu être faite à cause des ilif(i(iiltés de travail chimique signalées plus liant. C. . 3 34 :\i. cunu:. S'il élail (IrnionUx' que le [xiloniuiii csl un <''lt''inent nouveau, il n'en serait pas moins vrai que cet élément ne peut exister indéfiniment à létat fortement radioactif, fout au moins quand il est retiré du minerai. On peut alors envisager la question de deux manières diflérenles : 1° ou bien toute l'activité du polonium est de la radioac^ tivité induite par le voisinage de substances radioactives par elles-mêmes ; le polonium aurait alors la faculté de s'activer atomiquement dune façon durable, facultt'; qui ne semble ]>as appartenir à une substance quelconque ; 2" ou jjien Taclivité du polonium est une activité propre qui se détruit spontanément dans certaines conditions et peut persister dans certaines autres conditions qui se trouvent réalisées dans le minerai. Le phénomène de l'activation atomique au contact est encore si mal connu, que l'on manque de base pour se former une opinion co- hérente sur ce qui touche à cette (jueslion. Tout récemment a paru un travail de ^I. .Alarckwald, sur le polonium ('). ]\I. Marckwald plonge une bagnette de bismuth pur dans une solution chlorli} diique du bismuth extrait du ré- sidu du traitement de la pechblende. Vu bout de quelque temps |a baguette se recouvre d'un dépôt très actif, et la solution ne contient plus que du bismuth inactif. M. Marckwald obtient aussi un dépôt très actif en ajoutant du chlorure d'étain à une solution chlorhydrique do bismuth radioactif. M. Marckwald conclut de là que l'élément actif est analogue au tellure et lui donne le nom de radiotellure. La matière active de M. Marck- wald semble identique au polonium, par sa provenance et par les rayons très absorbables qu'elle émet. Le choix dun nom nouveau pour cette matière est certainement inutile dans l'état actuel de la question. Préparation du chlorure de radium pur. — Le pro- cédé que jai adopté pour extrtiire le chlorure de radium pur du chlorure de baryum radifère consiste à soumettre (') Bericlite d. deutsch. cliein. GeselL, Imn 1902 cL décembre 1902. HEC.HERCHKS SUR LES SUBSTANCES UADIOACTIVES. DO le mélange des chlorures à une cristallisation fractionnée dans l'eau pure d'abord, dans Feau additionnée d'acide chlorhydrique jiur ensuite. On uldise ainsi la dillérenee des solubilités des deux chlorures, celui de radiuui élanl moins soluble que celui de baryum. Au début du fx"actionncment on eiuploie l'eau puic distillée. On dissout le chlorure et Ton amène la dissolu- tion à être saturée à la température de Tébullition, puis on laisse cristalliser par refroidissement dans une capsule couverte. Il se forme alor^ au fond de beaux cristaux adhérents, et la dissolution saturée, surnageante, ])eut être facilement décantée. Si l'on évapore à sec un échantillon de cette dissolution, on trouve que le chlorure obtenu est environ cinc[ fois moins actif que celui qui a cristal- lisé. On a ainsi partagé le chlorure en deux portions : A etB, la portion A étant beaucoup plus active que la portion B. On recommence sur chacun des clilorures A elBla même opération, et l'on obtient, avec chacun deux, deux por- tions nou%elles. (^uand la cristallisation est terminée, on réunit ensemble la fraction la moins active du chlorure A et la fraction la plus active du chlorure B, ces deux ma- tières ayant sensiblement la même activité. On se trouve alors avoir trois portions que l'on soumet à nouveau au même traitement. On ne laisse pas augmenter constamment le nombre des portions, A mesure que ce nombre auguiente. l'acti- vité de la j)ortion la plus soluble \a en diminuant. Quand celte portion n'a plus qu'une actiNilc- insignifiante, on l'élimine du fractionnement. Quand on a obtenu le nombre de portions que l'on désire, on cesse aussi de fractionner la portion la moins soluble (la plus riche en radium), et on l'élimine du fractionnement. On opère avec un nombre conslani de )V)rtions. Après chacpie séi'ie d'opéralioiis. la sdliilion saturée nrovenaul d'une portion est versée sur les cristaux ])roveiiant de la 3G M. CURIE. porlion suivante; mais si, après lune des séries, on a éli- miné la fraction la j)1lis soliiblc, après la série suivante on fera, au contraire, une nou\elle portion avec la fraction la j)[us soluble, et Ton éliminera les cristaux qui consti- tuent la portion la plus active. Par la succession alterna- tive de ces deux modes opératoires on obtient un méca- nisme de fractionnement très régulier, dans lequel le nombi'c des portions et l'activité de chacune d'elles restent constants, chaque portion étant environ cinq fois plus active que la suivante, et dans lequel on élimine dun côté (à la queue) un produit à peu près inactif, tandis que l'on recuedle de l'autre côté (à la tête) un chlorure enrichi en radium. La quantité de matière contenue dans les portions va, d'ailleurs, nécessairement en diminuant, et les portions diverses contiennent d'autant moins de matière qu'elles sont plus actives. On opérait au début avec six portions, et l'activité du chlorure éliminé à la queue n'était que 0,1 de celle de l'uranium. Quand on a ainsi éliminé en grande partie la matière inactive et que les portions sont devenues petites, on n'a plus intérêt à éliminer à une activité aussi faible; on sup- prime alors une portion à la queue du fractionnement et Ton ajoute à la tête une portion formée avec le chlorure actif précédemment recueilli. On recueillera donc main- tenant un chlorure plus riche en radium que précédem- ment. On continue à applicpier ce système jusqu'à ce que les cristaux de tête représentent du chlorure de ra- dium pur. Si le fractionnement a été fait d'une façon très complète, il reste à peine de très petites quantités de tous les produits intermédiaires. Quand le fractionnement est avancé et que la quantité de matière est devenue faible dans chaque portion, la séparation par cristallisation est moins efficace, le refroi- dissement étant trop raj)id(; et le volume de solution à KECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 87 décanter trop petit. On a alors intérêt à additionner Teau d'une proportion déterminée d'acide cldorhydrique; cette proportion devra aller en croissant à mesure que le frac- tionnement avance. L'avantage de cette addition consiste à ariomenter la quantité de la dissolution, la solubilité des chlorures étant moindre dans leau chlorhvdrique que dans l'eau pure. De plus, le fractionnement est alors très efficace ; la diffé- rence entre les deux fractions provenant d'un même pro- duit est considérable ; en employant de l'eau avec beaucoup d'acide, on a d'excellentes séparations, et l'on peut opé- rer a^ec trois ou quatre portions seulement. On a ti)Ut avantage à emplover ce procédé aussitôt que la quantité de matière est devenue assez faible pour cpie l'on puisse opérer ainsi sans inconvénients. Les cristaux, qui se déposent en solution très acide, ont la forme daiguilles très allongées, qui ont absolu- ment le même aspect pour le chlorure de baryum et pour le chlorure de radium. Les uns et les autres sont biré- fringents. Les cristaux de chlorure de baryum radifère se déposent incolores, mais, quand la proportion de radium devient suffisante, ils prennent au bout de quelques heures une coloration jaune, allant à l'oi^angé, quelquefois une belle coloration rose. Cette coloration disparaît par la dissolution. Les cristaux de chlorure de radium pur ne se colorent pas, ou tout au moins pas aussi rapidement, de sorte que la coloration parait due à la présence simultanée du baryum et du radium. Le maximum de coloration est obtenu pour une certaine concentration en radium, et l'on peut, en se basant sur cette propriété, contrcVIer h^s jirogrès du fractionnement. Tant que hi por- tion hi j)lus ac[i\e se colore, elle contient une (pianlité nolablc de barvuni; (piand «'Ile ne se colore plus, et que les |)orli()ns sui\antes se colorent, c'est (pie la picmière est sensiblement du clilorure de radium pui-. 38 M. CURIK. J al remarqué parfois la forjiiatiou (liiii déjxU composé (le cristaux dont une partie restait incolore, alors que Tautre j^arlie se colorait. Il semblait possible de séparer les cristaux incolores par triage, ce qui n'a pas été essayé. A la lin du fractionnement, le l'ajiport des activités des ])Ortions successives nesl m le même, ni aussi réf;ulu'i' qu'au début; toutefois il ne se produit aucun trouble sérieux dans la marche du fractionnement. La précipitation fractionnée d'une solution aqueuse de chlorure de baryum radifère par lalcool conduit aussi à l'isolement du chlorure de radium qui se précipite en pre- mier. Cette méthode que )"eui]ilovais au début a été ensuite abandonnée pour celle qui \ient d'être exposée et qui olTre plus de réj;ularité. Cependant, j'ai encore quelquefois employé la préci[)itali(ui par lalcool pour purifier le chlorure de radium qui contient une petite quantité de chlorure de baryum. Ce dernier reste dans la dissolution alcoolique légèrement aqueuse et peut ainsi être enlevé. jM. Giesel, qui, dès la ])ublication de nos premières recherches, sest occuj)é de la préparation des corps radioactifs, recommande la séparation du Ijaryum et du radium ]>ar la cristallisation fractionnée dans l'eau du mélange des bromures. Jai jm constater que ce procédé est en effet très avantageux, surtout au début du frac- tionnement. Quel que soit h procédé de fractionnement dont on se sert, il est utile de le contrôler par des mesures d'acti- \ !(('■. Il est nécessaire de remarquer qu'un comjiosé de radium (pii était dissous, et que l'on vient de ramener à l'état solide, soit |)ar précipitation, soit |Kir cristallisation, possède au début une activité d'autant moins grande qvi'il est resté plus longtemps en dissolution. L'activité augmente ensuite pendant plusieurs mois pour atteindre une certaine limite, toujours la même. L'activité finale est KECHERCHES SUR LES SUBSTATfCES RADIOACTIVES. 3^ cinq ou six fois plus élevée que l'actiMté initiale. Ces variations, sur lesquelles je reviendrai plus loin, doivent être prises en considération pour la luesure de lactivité. Bien que Tactivité finale soit mieux définie, il est plus pratique, au cours d'un traitement chimique, de mesurer l'aclnité initiale du produit solide. L'activité des substances fortement radioactives est dun tout autre ordre de grandeur que celle du minerai dont elles proviennent (elle est lo" fois plus grande). Quand on mesure cette radioactivité par la méthode "qui a été exposée au début de ce travail (appareil fig. i), on ne peut ])as augmenter, au delà d'une certaine limite, la charge que Ton met dans le plateau du quartz. Cette charge, dans nos expériences, était de 4ooo" au maxi- mum, correspondant à une quantité d'électricité dégagée égale à 20 unités électrostatiques. Nous pouAons mesurer des activités qui varient, dans le rapport de i à 4ooo, en employant toujours la même surface pour la substance active. Pour étendre les limites des mesures, nous faisons varier cette surface dans un rapport connu. La substance active occupe alors sur le plateau B une zone circulaire centrale de rayon connu. L'activité n'étant pas, dans ces conditions, exactement propor- tionnelle à la surface, on détermine expérimentalement des coefficients qui permettent de comparer les acti^ités à surface active inéiiale. Quand cette ressource elle-même est épuisée, on est obligé d'avoir recours à renq)loi d'écrans absorbants et à d'autres procédés équivalents sur lesquels je n'insisterai pas ici. Tous ces procc'dé's, |)lus ou moins iiuparfaits, suf- fisent cependant pour guider les recherches. Nous axons aussi mesuré le courant qui liaverse le con- densateui- cpiand il est mis en circuit axec une hiillerie de petits ;i((unudal<'iirs c! un galvanomètre sensible. La u('c(;ssité de \éri(iei' (i(''(picunnent la sensil)ilil('' du gaha- 4o M. CURIE. nomètre nous a empècliés d'employer celle inclliode pour les mesures couranles. Détermina/ion du poids alomique du radium ('). — Au cours (le nu^n tra\ail, j ai, à plusieurs reprises, déler- uiiiic le poids alomique du mêlai conlenu dans des éclian- idlons de chlorure de baryum radifère. Chaque fois qu'à la suite d un nouveau traitement j'avais une nouvelle pro- vision de chlorure de baryum radifère à traiter, je poussais la concentration aussi loin que possible, de façon à obtenir de oS, I à o5, 5 de matière contenant presque toute l'acti- vité du mélange. De celte petite (:piaiitit('' île matière je précipitais par l'alcool ou l'acide chlorhydrique quelques milligrammes de chlorure c|iii étaient destinés à l'analyse spectrale. Grâce à son excellente méthode, Demarçay n'avait besoin que de celte quantité minime de matière ])our obtenir la photographie du spectre de Fétincelle. Sur le produit qui me restait je faisais une détermination de poids atomique. J'ai employé la méthode classique ({ui consiste à doser, à l'état de chlorure d'argent, le chlore contenu dans un poids connu de chlorure anhydre. Comme expérience de contrôle, j'ai déterminé le poids atomique du baryum par la même méthode, dans les mêmes conditions et avec la même (piantilc- de matière, o^, 5 d'abord, 08,1 seule- ment ensuite. Les nombres trouvés étaient toujours compris entre iS^ et i38. J'ai mi ainsi que cette iiK-thode donne des résultats satisfaisants, même avec une aussi faible quantité de matière. Les deux premières déterminations ont été faites avec des chlorures, dont l'un était 280 fois et l'autre 600 fois (') M"" Curie, Comptes rendus, i3 novembre 1899, août 1900 et 21 juillet 1902. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. /j I plus actif que ruranium. Ces deux expériences ont donné, à la précision des mesures près, le même nombre cpie l'expérience faite avec le chlorure de baryum pur. On ne pouvait donc espérer de trouver une différence qu'en employant un produit beaucoup plus actif. L'expérience sui^ante a été faite avec un chlorure dont ^acti^ité était environ 3 5oo fois plus grande que celle de l'uranium; cette expérience permit, pour la première fois, d'aperce- voir une différence petite, mais certaine; je trouvais, pour le poids atomique moyen du^ métal contenu dans ce chlo- rure, le nombre i4o, qui indiquait que le poids atomique du radium devait être plus élvxc que celui du baryum. En employant des produits de plus en ])his actifs et pré- sentant le spectre du radium avec une intensité crorssante, je constatais que les nombres olîtenus allaient aussi en croissant, comme on peut le voir dans le Tableau sui\ant (A indique l'actiAité cbi clilorure, celle de l'uraniuui étant prise comme unité; M le j)oids atomique trouvé) : A. M. 35oo 140 fe spectre du radium est très faijjfe 4700 141 ,^ ,^ [ le spectre du radium est fort, mais celui du 7500 i45,b ' / . ( Laryum domine de Ijeaucoup Ordre ] ., , [ les deux spectres ont une importance à ne r ( peu près égale grandeur, 1 . 1 le fjaryum n'est présent qu'à l'état de lo". ; ' ( trace. Les nombres de la colonne A ne doivent être con- sidérés que comme une indication grossière. L'appré- ciation de l'activité des cor|)s forteuient ratlioactifs est, en effet, difficile, pour diverses raisons don! il sera (piesiion plus loin. A la suite des traiteineuls (h'-crils plus haiil. j";ii ohicmi. en mars 1902, 0^,12 diin (hldnire de r.idiiiiii, dont Deiuarçay a l)ien \oidu faire l'analyse spcclr.de. Ce /\2 M. CUllIE. cliloniro (le radium, d'après ropinion de Demarçaj, élait sensibleiucnl pur; cependant son spectre présentait encore les trois raies |)rincipales du baryum avec une in- tensité notable. .lai lailaxec ce chlorure qualic (l(''terminalions siicces- si\es doni \oici les résultats : Cliloriiro de radium Chlorure anliydrc. d'argent. M. I o,irjo 0,1100 -no, y Il o,ii4 0,1 08G •29.2,8 J\ 0,1 092) 0,10645 ?-23,i J'ai entrepris alors une nouvelle [)urjrication de ce chlorure, et je suis arrivée à obtenir une matièi'e beaucoup plus pure encore, dans le spectre de laquelle les deux raies les plus fortes du baryuui sont très faibles. Etant (h)nnée la sensiljilité de la réaction spectrale du baryum, Demarçay estime que ce chlorure purifié ne contient que « des traces minimes de Ijarjum incapables d influencer dune façon appréciable le poids atouiique ». J'ai fait trois déterminations avec ce chlorure de radiuui parfaitement pur. Voici les résultats : Chlorure de radium Chlorure anhydre. d'argent. M. I 0,0g igj. 0,08890 9,25,3 II 0,08930 0,08627 22J,8 III 0,08839 0,08389 224,0 Ces nombres donnent une moyenne de 220. Ils ont été calcidés, de même que les précédents, en considérant le radiuui comme un élément bivalent, dont le chlorure a la formule lia Cl-, et en ado[)tant ])our largent et le chlore les nombres Ag = loj, 8 ; Cl ^ 35,4- Il résulte de ces expériences que le poids atomique du lîECHEIlCHES SUR LES SUBSTANCES RATMOACTI VES. 4^ radium est Pia=:325. Je considère ce nombre comme exact à une Hnil('' près. Les pesées étaient faites avec une balance apériodicpie Curie, parfaitement réglée, précise au vingtième de milJi- gramme. Cette balance, à lecture directe, permet de faire des pesées très rapides, ce qui est une condition essen- tielle pour la pesée des chlorures anhydres de radium et de baryum, qui absorbent lentement de Teau, malgré' la présence de corps dessécliants dans la balance. Les ma- tières à peser étaient placées dans un creuset de ])latine; ce creuset était en usage dej)uis longtemps, et j'ai vérifié' que son poids ne ^ariait pas d'un dixièjue de milligramme au cours d'une opération. Le chlorure hydraté obtenu par cristallisation était in- troduit dans le creuset et chauflV' à l'c-luxe pour être trans- formé en chlorure anhydre. L'expérience montif que, lorsque le chlorure a été maintenu quelques heures à loo", son poids ne varie plus, inéme lorscju'on fait monter la teuq)éi'ature à 200" et qu'on ï\ uiaintient pendant (piel- ques heures. Le chlorure anhydre ainsi obtenu constitue donc un corps parfaitement défini. Voici une série démesures relatives à ce sujet : le chlo- rure (i''^) est séché à ^étu^e à 55" et placé dans i\n ex- siccateur sur de l'acide phosphorique anhydre; il perd alors du poids très lentement, ce qui prouve qu'il con- tient encore de l'eau; pendant 12 heures, la perte a été de 3"'s. On repoi-tc le chlorure dans l'étuNC et on laisse la température monter à loo". Pendant cette opération, le chlorure perd 6'"^', 3. Laissé dans l'étuve pendant 3 heures i5 minutes, il |)erd encore 2'"»^, 5. On mainlienl la lenqx''- latiiic pendant , '{5 minutes entre 100'' et 120", ce (|ui en- traîne une perte de poids de o"'»^, 1. Laissé ensuili' .!(» iiii- luiles à 125", le sont des rayons moins absorbables dans leur ensemble que les précédents. Ils sont déviés par un cliamp magnétique de la même manière et dans le même sens que les rayons cathodiques. .')" Les rayons ^' sont des rayons pénétrants insensibles à laction (bi cliamp magnétique et comparables aux rayons de llchilgcji. Les rayons d'un mêjne groupe peuvent avoir un pou- \oir de pénétration qui Aarie dans des limites très éten- dues, comme cela a ét('' proin('' pour les rayons [îi. Imaginons rexpérience suivante : le ratbum I\ est jilacé au fond iliine petite ca\it('' |)rofonde creusée dans un bloc de ]>lomb V*{fii^. \). Un faisceau de rayons recti- liguc cl peu épanoui sc-cliappc delà cuve. Supposons que, dans la région qui enlonrc la ( inc, on étal)lisse un cham|) magnétique uniforme, 1res intense, normal au plan de la ligure el dirige- \ers iari-ière de ce plan. Les trois groupes de l'avons a, [i, y se trouNcront s(''parés. Les rayons y peu inlenses continuent U'wv trajet rectiligne sans trace de d(''\iation. Les rayons fj sont déviés à la façon de rayons ( alliodicpies et décrivent dans le ])lan de la figure des tra- jectoires circulaires dont le rayon varie dans des limites étendues. Si la cuve est placée sur une plaque phologra- RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. Ol phiqiie AC, la j)ortion BG de la plaque qui reçoit les rayons '^ est impressionnée. Enfin, les rayons a forment un faisceau très intense qui est dévié légèrement et qui est assez rapidement absorbé par l'air. Ces rayons dé- crivent, dans le plan de la ligure, une trajectoire dont le rayon de courbure est très grand, le sens de la déviation étant l'inverse de celui qui a lieu pour les rayons [ii. Si l'on recouvre la cuve d'un écran mince en aluminium, (o""", I d'épaisseur), les rayons a son! en très grande ])artie supj)rimés, les rayons [3 le sont bien moins et les rayons y ne semblent |)as absorbés notaldement. L'expérience que je viens de décrire n'a ])as vir réa- lisée sous cette forme, et l'on verra dans la suile (pielles sont les expériences qui montrent l'action du ( iiamp ma- gnt'lujue sur les dix ers groupes de ravons. Action du cliatnp magnétique. — On a \ ii (pie les rayons ('mis par les substances radioactives ont un grand 52 M. curip:. nomhre de propriétés comnmnes aux l'uyons cathodiques et aux rayons Rontgen. Aussi bien ies rayons cathodiques que les rayons Rontgen ionisent l'air, agissent sur les plaques photographiques, excitent la iluorescence , n"('- prouvent pas de réflexion régulière. Mais les rayons ca- thodiques (liftèrent des rayons Rontgen en ce qu'ils sont déviés de leur trajet rectiligne par l'action du champ magnétique et en ce qu'ils transportent des charges d'é- lectricité négati^e. Le fait que le champ magnétique agit sur les rayons émis par les substances radioactives a été découvert |)resque simultanément par MM. Giesel, Meyer et \on Schvveidler et Becquerel ('). Ces physiciens ont reconnu que les rayons des substances radioactives sont déviés ])ar le cliamp magnétique de la même façon cl (hins le même sens que les rayons cathodiques ; leurs obser- vations se rapportaient aux rayons [îl. M. Curie a montré que le rayonnement du radium comporte deux groupes de rayons bien distincts, dont l'un est facilement dévié pai- le champ magnélitpie (rayons ^i ) alors que l'autre jcsle insensible à l'action de ce champ (rayons a et y dont l'ensemble était désigné par le nom de rayons non d<''\iabh's) (-). M. Becquerel n'a pas observe'' d "émission de rayons genre cathodique parles échantillons de polonium pré- parés par nous. C'est, au contraire, sur un échantillon de polonium, préparé par hii, que M. Giesel a observé pour la première fois l'eftel du champ magnétique. De tous les échantillons de polonium, préparés par nous, aucun n'a jamais donné lieu à imc émission de i-ayons genre cathodique. (') Giesel, JFied. Ann. , 2 iiovcmln-e 189g. — Meyer cl von ScinvEiDLER, Acad. Anzeiger IVien, 3 et 9 novembre 1899. — liEC- QUEREL, Comptes rendus, 11 décembre 1S99. (") P. Curie, Comptes tendus, 8 janvier 1900. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 5o Le polonium de M. Giesel n'émet des rayons genre cathodique que quand il est récemment préparé, et il est probable que Témission est due au phénomène de radio- activité induite dont il sera question plus loin. Voici les expériences qui prouvent qu'une partie du rayonnement du radium et une partie seulement est con- stituée par des rayons facilement déviables (rayons [i>). Ces expériences ont été faites par la méthode élec- trique ( ' ). Le corps radioactif (/ïi^- 5) envoie des radiations suivant la direction AD entre les plateaux P et P'. Le plateau P est maintenu au potentiel de 5oo volts, le pla- teau P' est relié à un (declromètre et à un ([uartz pi<''zo- électricpie. On luesure lintensité du courant qui passe dans lair sous lintluence des radiations. On peut à vo- Fig. 5. I> A IV B" t £ lonté ('iablir le clianip luagiK'tique d"un éleclro-aimant iiormahMuent au plan de la figure dans toute la région EEb^E. Si les layons sont dévi('S, même faibh^ment, ils ne pénètrent phis entre h's phiteaux, et le courant est ') P. Curie, Comptes rendus, 8 janvier igoo 54 M. CUUIE. supprimé. La région où passenl les rayons est entourée par les masses de plomb B, B', B" et par les armatures de rélectro-aimant ; quand les raA ons sont déviés, ils sont absorbés par les masses de plomb B et B'. Les résidtats obtenus dépendent essentiellement de la distance AD du corps radiant A à l'entrée du condensateur en D. Si la distance AD est assez grande (supérieure à 7'"'), la plus grande partie (90 pour joo environ) des rayons du radium qui arrivent au condensateur sont déviés et supprimés pour un cbanq) de 25oo unités. Ces rayons sont des i*ayons p. Si la distance AD est' plus faible que 65""", une partie moins importante des rayons est déviée par l'action du cham|i; cette partie est d'ail- leurs déjà complètement déviée par un cbainp de aSoo unités, et la proportion de rayons supprimés n aug- mente pas quand on fait croître le champ de 25oo à 7000 unités. La proportion des rayons non supprimés par le champ est d'autant plus grande (pie la distance AD entre le corps radiant et le condensateur est plus petite. Pour les distances faibles les rayons qui peuvent être déviés faci- lement ne constituent plus qu'une très faible fraction du rayonnement total. Les rayons pénétrants sont donc, en majeure partie, des rayons déMables genre cathodique (rayons [i). Avec le dispositif expéiinicnlal (pii \ient d'être décrit, l'action du champ magnétique sur les rayons a ne pouvait guère être observée pour les champs employés. Le rayon- nement très important, en apparence non déviable, ob- servé à petite distance de la source radiante, était consti- tué par les rayons a; le rayonnement non dé\ial)le observé à grande distance était constitué par les rayons ". Lorsque l'on tamise le faisceau au travers d'une lame absorbante (aluminium ou papier noir), les rayons qui passent sont presque tous déviés par le champ, de telle r.ECHKRCIIES SUR LES SUDSTA]\CES ItADIO ACTIVES . DD sorle qu'à laide de l'écran et du eluiinp nia{;iiéti([iie |)re.sqne tout le rayonnement est suppriuK' dans le con- densateur, ce qui reste n'i'tant alors dû ([u aux rayons v, dont la proportion est faible, (hiant aux rayons a, ils sont absorbés par l'écran. Une lame d'aluminiuiu de —^ de luilliuiètre d «paisseur suffit pour supprimer |)resque tous les rayons diffici- lement déviables, quand la substance est assez loin <\u condensateur; pour des (bslances plus petites (34""" •"! 5i"'"'), deux feudies d aluminium au —; sont nécessaires pour obtenir ce résultat. On a fait des mesui^es semblables sur quatre substances radifères (chlorures ou carbonates) d'activité très dillV- rente ; les résultats obtenus ont été très analogues. On peut remarquer que, pour tous les échantillons, les rayons j)énétranls déNiables à l'aimant (rayons jj) ne sont <[u'une faible partie d\t rayonnement total; ils n inler- \iennent cpie pour une fadjje part dans les uiesures où Ion utilise le rayonnement int(''gral pour |)r()(luii'c la conductibilité de l'air. On peut étudier la radiation émise |iar le poloniuin parla iiK'thode électrique. Quand on fait \arierla distance AD du polonium au condensateur, on n observe d abmd aucun courant tant que la distance est assez grande ; (piaiid on ia])procbe le polonium, on observe (pie, poui' une certaine distance cpii ('-tait de i'"' poui- l'i^lianl ilion étudie'', le rayonnement se fait très brusqucmenl seiilir avec une assez grande intensité ; le courani augmente ensuite régulièrement si l'on continue à rappiv^clier le polonium, mais le cbam|) magnétique ne produit pas ({'(^ifet appréciable dans ces conditions. Il seml)le (pie le rayonnement du |)oionium soit (l(!'iiiuil('' dans 1 espace et (b'passe ;'i j)ciiic dans lair nue soile de giiiiii' ciiloii i aiil la substance sur I (''paisseur de (pielcpies centimt-tres. il coiiMcnt de faire des rt'scrNes générales importantes 56 M, CURIIÎ. sur la signifîcallon des expériences que je Mcns de dé- crire. Quand j'indique la proportion des rayons déviés par l'aimant, il s'a<;it seulement des radiations suscep- tibles d'actionner un courant dans le condensateur. En employant comme réactif des rayons de Beccjuerel la fluorescence ou Faction sur les plaques photographiques, la proportion serait probablement différente, une mesure d'intensité n'ayant oénéralement un sens que pour la méthode de mesures employée. I^es rayons du polonium sont des rayons du genre a. Dans les expériences que je viens de décrire, on n'a observé aucun effet du champ magnétique sur ces rayons, mais le dispositif expérimental était tel qu'une faible dé- viation passait inaperçue. JJes expériences faites par la méthode radiographique ont confirmé les résultats de celles qui précèdent. En enqîloyant le radium comme source radiante, et en rece- vant l'impression sur une plaque |)arallèle au faisceau primitif et normale au champ, on obtient la trace très nette de deux faisceaux séparés par l'action du champ, l'un dévié, l'autre non dévié. Les rayons ^ constituent le faisceau dévié; les rayons a étant j)eu déviés se con- fondent sensiblement avec le faisceau non dévié des rayons y. Rayons déviables [j. — Il lésultait des expériences de MlM. Giesel et de MAE Aleyer et \on Schvveidler cjue le rayonnement des corps radioactifs est au moins en partie dévié par un champ magnétique, et ([ue la déviation se fait comme pour les ravons cathodiques. M. Becquerel a étudié l'action du chanq) sur les rayons par la méthode radiographique ('). Ee dispositif expérimental employé était celui de la figure 4- Le radium était placé dans la (') Becquebel, Comptes rendus, t. CXXX, p. 20G, 872, 810. RECHERCHES SUR LES SUBSTA>'CES RADIOACTIVES. 0~ cme en plomb I^. et celle cuve élait posée sur la face sen- sible d'une plaque photographique AC enveloppée de pa- ])ier noir. Le tout était placé entre les pôles d'un électro- aimant, le champ magnéllque étant normal au plan de la figure. Si le champ est dirigé vers l'arrière de ce plan, la [)aiti(' BC de la plaque se Irouve impressionnée par des raj( )ns qui, ayant décrit des Irajectolres circulaires, sont ral>allus sur la plaque et \iennent la couper à angle droit. Ces rayons sonl des rayons [i. M. Becquerel a montré que l'impression constitue une large bande diffuse, véritable spectre continu, montrant que le faisceau de rayons déviables émis par la source est constilué par une infinité de radiations inégalement déviables. Si l'on recouvre la gélatine de la phupie de di- \ers écrans absorbants (|)apier, verre, métaux), une por- tion du spectre se Irouve supprimée, et l'on constate que les rayons les plus déviés par le champ magnétique, autre- ment dit ceux qui donnent la plus petite valeur du rayon de la trajectoire circulaire, sont le plus fortement absorbés. Pour chaque écran l'impression sur la plaque ne com- mence qu'à une certaine distance de la source radiante, cette distance étant d'autant plus grande que l'écran est plus absorbant. Charge des rayons déviahles. — Les rayons catho- diques sont, comme l'a montré M. Perrin, chargés d'élec- tricité négative ('). De plus ils peuvent, d'après les expériences de M. Perrin et de M. Lenard (-), transporter leur charge à travers des enveloppes métalliques réunies à la terre et à travers des lames isolantes. En tout point, où les rayons cathodiques sont alisorbés, se fait un déga- (1) Comptes rendus, t. CXM, p. n3o. Annales de Chimie et de Physique, t. II, iSg'j. (-) Lenard, Wied. Ann.^ t. LXIV, p. 279. 58 M. criiiE. gement conlinu déleclricilé négative. Nous a\ons conslalé (ju'il en csl de iiit-me ])our les rayons (lé\iables ^ du ra- dium. Les rayons dé^iablcs 'p du ladium soiil chai'gcs d^ électricilé négatùe (^ ' ). litaloiis la substance radioactive sur lun des plateaux d'iui condensateur, ce plateau étant relié niétalliqueinent à la terre; le second plateau est relié à un électromètre, il reçoit et absorbe les rayons émis par la substance. Si les rayons sont chargés, on doit observer une arrivée continue d'électricité à rélectromètre. Cette expérience, réalisée dans l'air, ne nous a pas permis de déceler une charge des rayons, mais l'expérience ainsi faite n'est pas sensible. L'air entre les plateaux étant rendu conducteur par les rayons, l'électromètre n'est plus isolé et ne peut accuser ([ue des charges assez fortes. Pour que les rayons % ne puissent apporter de trouble dans l'expérience, on peut les supprimer en recouvrant le source ra- diante d'un écran métallique mince; le résultat de l'expérience n'est pas modifié {-). Mous avons sans plus de succès répété cette expérience dans l'air en faisant pénétrer les rayons dans l'intérieur d'un cylindre de Faraday en relation avec l'électromètre (^). On pomail déjà se rendre eonipte, d après les ex|)(''- riences (jui pr(''c«"'dent, cpu> la charge des rayons du pro- duit radiant employé était faible. Pour constater un faible dégagement délectricité sur le conducteur qui absorbe les rayons, il faut que ce con- (1) M. et M"" Curie, Comptes rendus. '> mars 1900. (-) A vrai dire, dans ces expériences, on observe toujours une dévia- tion à rélectromètre, mais il est facile de se rendre compte que ce déplacement est un eflet de la force électromotrice de contact qui existe entre le plateau relié à rélectromètre et les conducteurs voisins; cette force èicctromotrice fuit dévier l'électromètre, grâce à la con- ductibilité de l'air soumis au rayonnement du radium. (^) Le dispositif du cylindre de t'araday n'est pas nécessaire, mais il pourrait présenter quelques avantages dans le cas où il se produirait une flirte diffusion des rayons par les parois frappées. On jiDurrait espérer ainsi recueillir et utiliser ces rayons difl'usés, s'd y en a. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. :)<) ducteur soit bien isolé clectriquenieiU ; |)()iir ol)tcnir ce résultat, il est nécessaire de le mettre à l'aljri de l'air, soit en le plaçant dans un tube a\ec un \ide très parfait, soit en l'entourant d'un bon diélectrique solide. C'est ce der- nier dispositif (jue nous avons employé. Un disque conducteur MM ( /r"^''. 6) est relié })ar la lige luétallique t à l'électi-omètre ; disque et tige sont com- plètement entourés de matière isolante iui\ le tout esl recouvert d'une enveloppe métallique EEEE qui est en communication électrique avec la terre. Sur l'une des faces du disque, l'isolant pp et l'enveloppe métallique sont très minces. C'est cette face qui est exposée au rayon- nement (hi sel de barvum radifère R, placé à l'extérieur dans une auge en pJomb ( ' ). Les rayons émis par le ra- dium traversent l'enveloppe métallique et la laïue iso- lante pp, et sont absorbés par le disque métallique MM. Celui-ci est alors le siège d'un dégagement continu et constant d'électricité négative que Ion constate à l'élec- lerrc Fi g. G. tromètrc et que Ton mesure à 1 aide du quartz piézoc'dec- tii([ue. Le courant ainsi créé est très faible. Avec du chlorur<; de baryum radifère très actif fonuant une couche de 2""',.') (1) L'enveloppe isolante doit ('trc parfaitement continue. Toute fis- sure remplie d'air allant Au conducteur intérieur jusqu'à l'enveloppe métallique est une cause de courant dû aux forces électromotrices tic contact utilisant la conductiliilité de l'air sous l'action du radium. (io M. CURIE. (le surface et de o"",'>. dépaisseiii-, on ohliciil un courant de l'ordre de grandeur de io~'' ampère, les rayons utilisés ayant traxersé, a\anl d'être absorbés par le disque MM, une épaisseur d'aluminium de o™"',oi et une épaisseur (rél)onile de o""", S. Nous avons employé successivement du plomb, du ('uivre et du zinc pour le disque MM, de l'ébonite et de la |)araffine pour l'isolant; les résultats obtenus ont été les uièmes. Le courant diminue cpumd on éloigne la source ra- diante R, ou quand on emploie un produit moins actif. Nous avons encore obtenu les mêmes résultats en rem- plaçant le disque MM par un cylindre de Faraday rempli d'air, mais enveloppé extérieurement par une matière iso- bante. L'ouverture du cylindre, fermée par la plaque isolante mince pp, étail alors en face de la source ra- diante. Enfin nous avons fail Texpéi-ience inverse, (jui consiste à placer l'auge de plomb avec le radium an milieu de la lualière isolante et en i-elation a\ec léleclromèlre (Jig\ 7), Fig. 7. le lout ('laut enveloppé par l'enceinle métallique reliée à la lei're. Dans ces condilions. on observe à ri'iectronu'lre que le radium prend une charge ])osill\e et ('gale en grandeur à la charge négative de la première expérience. Les rayons du radium traversent la placpie diélectrique mince pp et IIECHERCHES SUR LES SUBSTAIVCES 11 VniOACTIVES. 6l quitlent le conducleur intérieur en eniporlanl de Félec- tricité négative. Les rayons a du radium n'interviennent pas dans ees expériences, étant absorbés presque totalement par une épaisseur extrêmement faible de matière. La méthode qui vient dètre décrite ne con^ient pas non ])lus pour 1 élude de la charge des rayons du jjolonium, ces rayons étani également très peu jiénétrants. Nous n'a\ons observé aucun indice de charge avec du polonium, qui émet seu- lement des rayons a; mais, pour la raison qui pré- cède, on ne peut tirer de cette expérience aucune con- clusion. Ainsi, dans le cas des rayons déviables o (hi radium, comme dans le cas des rayons ( alliodiques, les i^ayons li-ansporlent de réleclricité. Oi', jus([u ici on n"a jamais reconnu l'existence de charges électriques non liées à la matière. On est donc amené à se servir, dans l'étude de l'émission des rayons déviables p du radium, de la même théorie que celle actuellement en usage pour l'élude des rayons cathodiques. Dans cette théorie balistique, qui a été formulée par Sir W. Crookes, puis développée el complétée par M. J.-J. Thompson. l(!s ravons catho- diques sont consliUK'S |)ar des pailieules exlrémemeul ténues qui sont lancées à partir de la cathode avec une très grande vitesse, et qui sonl eliarg('<'S d'électricit('' nr- galive. On peut de même cctncevoir (pie le radium envoie dans l'espace des particules chargées négativement. Un échantillon de radium renferiuc' dans une enve- loppe solide, mince, parfaileuient isolante, doit se charger spontanément à un poleiillel liés ('■le\(''. Dans l'IiNpollièse balislupie le pdlenliel auguicnlerail , jus(pi à vr, (pic la dilb'reiiee de pdletiliel a\ec les coudiieleurs en\ ironnanl s dev iiil sullisaiile |)()iir eiii|)(Mlier r<''l()igiieiiienl de> parti- cules (deelnsées (''iiiises el amener leur reloiir à la source l'adianle. ()2 M. cuniE. Nous avons réalis('' pai- Jia.sard lexpérience doni il esl (jueslion ici. Ln ('cliantillon de radium Irrs actif était t'uiermé depuis lon<;lcmps dans une ampoule de ^elTe. Pour ouvrir Fampoule, nous avons fait avec un couteau à \erre un trait sur le verre. A ce moment nous avons en- leiulu nettement le bruit dune étincelle, et en observant "ensuite l'ampoule à la loupe, nous avons aperçu cpie le A erre avait été perforé par une ('lincelle à Tendroil où il s'était trouvé aminci par le trait. Le phénomène qui sesl |)roduit là est exactement comparable à la rupture au \erre d'une bouteille de Levde trop charj^ée. Le même pliénomène s est l'cproduil avec une autre ampoule. De plus, au moment où 1 étincelle a éclaté, AL Curie qui tenait l'ampoule ressentit dans les doigts la secousse électrique due à la décbai'ge. Certains verres ont de bonnes propriétés isolantes. Si 1 on enferme le radium dans une am|ioule de verre scellée et bien isolante, ou |)eiil s ailendrc à ce que cette ampoule à uu inomenl donné se perce spontané- ment. Le radiiini est le jn'einier exemple d' un corps qui se charge spontcinéinenl cV élcclricité. tcfio/i du champ électrique sur les rayons désia- hles '^i du radium. — Les rayons déviables '^ du radium ('la ni assimilés à des rayons catliodic[ues doivent être dé\iés par un chanq) électricpu:" de la même façon que CCS derniers, c'est-à-dire comme le serait une particule matérielle chargée négativement et lancée dans l'espace ;i\ec une grande vitesse. L'existence de cette dé\iation a rlr montrée, d'une part, par INL ])orn('), d'autre part, par AL Becquerel (-). (') DoRN, Ab/i. Halle, mars 1900. (-) Becquerel, Comptes rendus, l. CXXX, p. S19. keciii;uchf:s sur. les substances kadioactives. (33 Considérons un rayon qui traverse l'espace situé entre Jes deux plateaux d'un condensateur. Supposons la direc- tion du rayon parallèle aux plateaux, (hiand on établit entre ces dei-niers un champ électrique, le raAon est soumis à 1 action de ce champ uniforme sur toute la lon- i;ueur (hi trajet (hais le condensateur, soit /. En \eitu de cet:te action le rayon est dé^ié vers le plateau positif et décrit un arc de parabole: en sortant du chauip il con- îiatu- son clieuiiu en bi;ne droite suixant la tan2,enle à l'arc de parabole au point de sortie. On peut recevoir le rayon sur une ])Iaque photographique normale à sa direc- tion priu)iti\e. On observe l'impression produite sur la plaque quand le champ est nul et quand le chauij) a une valeur connue, et l'on déduit de là la valeur de la dévia- tion 0, qui est la distance des points, oîi la nouvelle direc- tion du ravoii et sa direction primiti\e rencoutient un même plan ntiiual à la direction primitive. Si h est la distance de ce plan au condensateur, c est-à-dire à la limite du cbam|), on a, ])ar un calcul simple, eFlf'--^ m étant la masse de la particule en mouvement, e sa cliargc, V sa vitesse et F la valeur du champ. Les expériences de M. Becquerel lui ont ])ermis de donner une valrm- a|)|)roclH''(' de o. lîajipoiL (le 1(1 chaviic à la nuissc pour une pav- liculc, cliarurc m'i^aliK-enicnl . ('■inlsc pxii- le radium. — Quand une parlicule matérielle, avant la masse m et la cliarge n('i:ali\(W, csl lancée avec une \itesse v dans un cliaiun maL;ii(''l KHic iiiiitormc uorinal à sa viles^c iiiiliale, cette parlicidc décril dans un plan iiDrmal an clianip et jiassanl par sa niIcsm- iniliaic un arc de cercle de ra\()ii p 04 M. CUPiTE. Ici <|ii<', H c'IanL la valeur du champ, on a la r-elalion Ho = — V. Si Ton ;i mesuré pour un même rayon la déviation ('■leclrique o et le rayon de courbure p dans un chamj) mai;nétique, on pourra, de ces deux expériences, tirer les xalcuis du lapport — et de la vitesse i'. \a's expériences de M. Becquerel ont loui-ni une pre- iiiirie indication à ce sujet. Elles ont donné pour le rap- port — une valeur approchée égale à i o' unités électro- uiai;néti(iues absolues, et pour r une gi-andeur égale à 1,6 X !••'"• Ces valeurs sont du même ordre de gran- deur f[nc pour les rayons cathodiques. Des expériences précises ont été laites sur le ]nème sujet par ]M. Raufmann (' ).• Ce physicien a soumis un fais- ceau très étroit de rayons du radium à laction simultanée d'un cluunp électrique et dun chamj) magnétique, les deux champs étant uniformes et ayant une même direc- lion, normale à la direction primitnc du faisceau. L im- |)ressi()n ))ro(luite sur une plaque normale au faisceau pri- mitif et placée au-dessus des limites du champ |)ar ra[)port à hi source prend la forme d'une courbe, dont cluupie poiul cori'espond à l'un des rayons (bi laisceau primitif liétt'rogéne. Les rayons les j)bis pénétrants et les moins dé\iablcs sont d'ailleurs ceux dont la vitesse est la plus grande. Il résulte des expériences de M. Kaufmanii que pour !e^ l'iivous (\i\ radium, dont la \itesse est notablement siipcrieiire i"i celle des rayons cathodiques, le rapport - \a en diminuant (iiiand la vitesse augmente. m 1 ~ ( ' ) IvAUF.MANN, A'ac/irichten d. /.. Gesell. d. Whs. zii Gœltingen, Kjoi, Hcfl "2. PiECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 6") D'après les travaux de J.-J. Thomson et de Town- send (') nous devons admettre que la particule en mou- vement, qui constitue le rayon, possède une charge e égale à celle transportée par un atome d'hydrogène dans l'élec- trolyse, cette charge étant la même pour tous les rayons. On est donc conduit à conclure que la masse de la particule m \a en augmentant quand la vitesse aug- mente. Or, des considérations théoriques conduisent à conce- voir que l'inertie de la particule est précisément due à son état de charge en mouvement, la ^itesse d'une charge électrique en mouvement ne pouvant être modifiée sans dépense d'énergie. Autrement dit, l'inertie de la particule est d'origine électromagnétique, et la masse de la parti- cule est au moins en partie une masse apparente ou masse électromagnétique. M. Vbraham (-) ^a plus loin et sup- pose que la inasse de la ])articide est entièrement un<' masse électromagnétique. Si dans cette hypothèse on cal- cule la valeur de cette juasse m ))Our une vitesse connue i', on trouve que m tend vers rinlini (piand i' tend vers la vitesse de la lumière, et que m tend vers une valeur con- stante quand la vitesse t' est très inférieure à celle de la lumière. Les expériences de M. Kaufmann sont en accord avec les résultais de (-«itc théorie (h)nt linqjoiiance est glande, puisqu'elle [)ermet de pré\oir la ])ossihililé d'éta- blir les bases de la jiiécanique sur la dynajnique de petits centres matériels chargés en état «le ^lou^ement (■'). (') Thomson, Phil. Mag., t. XLVI, iS()8. — Townsend, Pliil. Trans.. l. CXCV, 1901. (■-) Abraham, NachriclUen d. k. Gesell. d. Wiss. zu Gœttingeii. n)02, Hcft 1. (^) Quelques développements sur cetLe queslion ainsi qu'une étude très complète des centres matériels chargés ( électrons ou corpuscules) et les références des travaux relatifs se Iruiixcnt dans la Thèse de M. Langevin. C. 5 66 ]\r. CURIE. Voici les nombres obtenus par M. Kaufmann pour — et <■ ni e unîtes cm électromagnétiques. sec „„. . ,„ i pour les rayons catho- i,8G) X lO' G- X loio i, .. ^ i diques. i,3i X lo' 2,3Gxio'" \ 1,17 >' 2,48 » / , , I pour les rayons du ra- 0,07 » 2,30 » } ,■ T- r dium (Kauimann). 0,77 » 2,72 » \ o j63 » 2,83 » I M. Kaufmann conclut de la comparaison de ses expé- riences avec la théorie, que la valeur limite du rapport — pour les rayons du radium de vitesse relativement faible serait la même que la valeur de — pour les rayons catho- (li({ues. Les expériences les plus complètes de M. Kaufmann ont été faites avec rin grain minuscule de chlorure de radium pur, que nous avons mis à sa disposition. D'après les expériences de M. Kaufmann certains rayons jj du radium possèdent une vitesse très voisine de celle de la lumière. On comprend que ces rayons si ra- pides puissent jouir d'un 2iou\oir pénétrant très grand vis-à-vis de la matière. Action du cliamp tnagnctique sur les rayons a. — Dans un tra\ail récent, M. Rutherford a annoncé (M que, dans un champ magnétique ou électrique puissant, les rayons a du radium sont légèrement déviés à la façon de particules électrisées positivement et animées d'une grande ^itesse. M. Rutherford conclut de ses expériences (') l{t;TiiEUFORD, Physik. Zeitsclirift, iJ janvier igoo. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 6-J que la vitesse des rayons a est de Tordre de grandeur „ cm 1 ^ e 1 2,0 X IO-* ■ — et que le rapport — pour ces rayons est de l'ordre de grandeur 6 X lo'', soit lo'' fois plus grand que pour les rayons dévial)les [i. On verra plus loin que ces conclusions de M. Kutherford sont en accord avec les propriétés antérieurement connues du rayonnement a, et qu'elles rendent compte, au moins en partie, de la loi d'absorption de ce rayonnement. Les expériences de M. Rutherford ont été confirmées par M. Becquerel. M. Becquerel a montré, de plus, que les rayons du polonium se comportent dans un champ magnétique comme les rayons a du radium et cpi'iis semblent prendre, à champ égal, la même courbure que ces derniers. Il résulte aussi des expériences de iNl. Bec- querel que les rayons a ne semblent pas former de spectre magnétique, mais se comportent plutôt comme un rayon- nement homogène, tous les rayons étant également déviés (^ ). M. Des Coudrcs a fait une mesure de la déviation élec- trique et de la déviation magnétique des rayons a du radium dans le ^ide. [1 a trouvé pour la vitesse de ces cm rayons v = i,().") x lo'' — ;- et pour le rapport de la charge sec e à la masse — = (Woo (mi unités électromairnétif|ues ('-). La vitesse des rayons a est donc environ 20 fois plus faible que celle de la lumière. Le rapport — est du inéme ordre de grandeur (pu- cebii(pie Ton trouve poiii- I liv(b-o- gène dans l'électrolyse : — = o65o. Si donc on adiiicl (iiie n ./ 1^^ ./ 1 la charge de chaque projectile est la même que celle diin atome d'hydrogène dans l'éleclrolyse, on en conclut (pu' (') Becquerel, Comptes rendus des 26 janvier et 16 février igoS. (-•) Des Covdwv.?., Pliysik. Zcitscluift., i-'juin 1903. 68 M. CURIE. la masse de ce projectile est du même ordre de grandeur que celle d'un atome d'hydrogène. Or nous venons de voir que, pour les rayons catho- diques et pour les rayons [j du radium les plus lents, le rapport— est égal à i,8()5 xio"^; ce rapport est donc environ 2000 fois plus grand que celui ohtenu dans l'élec- trolyse. La charge de la particule chargée négativement étant supposée la même que celle d'un atome d'hydrogène, sa masse limite pour les vitesses relativement faihles serait donc environ 2000 fois plus petite que celle d'un atome d'hydrogène. Les projectiles qui constituent les rayons [i> sont donc à la fois heaucoup plus petits et animés d'une vitesse plus grande que ceux qui constituent les rayons a. On comprend alors facilement que les premiers possèdent un pouvoir pénétrant hien plus grand que les seconds. Action du champ magnélique sur les rayons des autres substances radioacti^-es. — On vient de voir que le radium émet des rayons a assimilables aux rayons canaux, des rayons [3 assimilables aux rayons cathodiques et des rayons pénétrants et non déviables y. Le polonium n'émet que des rayons a. Parmi les autres substances radioactives, l'actinium semble se compcn^ter comme le radium, mais l'étude du rayonnement de ce corps n'est pas encore aussi avancée que celle du rayonnement du radium, (^uant aux substances faiblement radioactives, on sait aujourd'hui que l'uranium et le thorium émettent aussi l)ien des rayons a que des rayons déviables [j (_ Bec- querel, Rutherford). Proportion des rayons déviables [j dans le rayonne- ment du radium. — Comme je l'ai déjà dit, la proportion des rayons [3 va en augmentant, à mesure qu'on s'éloigne de la soiii'ce radiante. Toutefois, ces rayons ne se monlrenl KECHEUCHES SUR. LES SUBSTANCES rvADIOACTIVES . 69 jamais seuls, et pour les grandes distances on observe aussi toujours la présence de rayons ''. La présence de raA'ons non déviables très pénétrants dans le rayonnement du radium a été, pour la première fois, observée par M. ^ illard ('). Ces rayons ne constituent qu'une faible partie du rayonnement mesuré par la méthode électrique, et leur présence nous avait échappé dans nos premières expériences, de sorte que nous croyions alors à tort que le rayonnement à grande distance ne contenait que des rayons déviables. Voici les résultats numériques obtenus dans des expé- riences faites par la méthode électrique avec un appareil analogue à celui de la figure 5. Le radium n'était séparé du condensateur que par l'air ambiant. Je désigne par d la distance de la source radiante au condensateur. En sup- posant égal à loo le courant obtenu sans champ magné- tique pour chaque distance, les nombres de la deuxième ligne indiquent le courant qui subsiste quand le champ agit. Ces nombres peuvent être considérés comme donnant le pourcentage de l'ensemble des rayons a et y, la déviation des rayons a n'ayant guère pu être observée avec le dispo- sitif employé. Aux grandes distances on n'a plus de rayons a, et le rayonnement non dévié est alors du genre v seulement. Expériences faites à petite distance : 6? en cenliniclres 3,4 i,i '>,o G, 5 Pour loo de rayons non déviés. 7 j 56 .'! J 1 1 Expériences faites aux grandes distances, avec un pro- duit considérablement plus actif que celui qui avait servi pour la série précédente : f/ en centimètres i4 3o 33 80 9S i-), j 1)7 Pour 100 de rayons déviés. r>. 14 17 14 lO il 11 (') ViLLARD, Comptes rendus, t. CXW, p. loio. M. CURIE. On voit, qu'à partir d'une certaine dislance, la propor- tion des rayons non déviés dans le ra} onnement est appro- ximativement constante. Ces rayons appartiennent proba- blement tous à l'espèce y. Il n'y a pas à tenir compte outre mesure des irrégularités dans les nombres de la seconde ligne, si l'on envisage que l'intensité totale du courant dans les deux expériences extrêmes était dans le rapport de 660 à 10. Les mesures ont pu être poursuivies jusqu'à une dis- tance de i'",57 de la source radiante, et nous pourrions aller encore plus loin actuellement. Voici une autre série d'expériences, dans lesquelles le radium était enfermé dans un tube de verre très étroit, placé au-dessous du condensateur et parallèlement aux plateaux. Les rayons émis traversaient une certaine épais- seur de verre et d'air, avant d'entrer dans le condensa- teur. d en centimètres . . ■i , 5 3,3 4,1 5,9 7,3 9,6 11,3 i3,9 I Pour 100 de rayons non déviés 33 33 •21 ii; "4 10 9 9 1 Comme dans les expériences précédentes, les nombres de la seconde ligne tendent ^ers une valeur constante ([uand la distance d croit, mais la limite est sensiblement atteinte pour des distances plus ])etites que dans les séries précédentes, parce cpie les rayons a ont été plus fortement absorbés par le verre que les rayons [3 et v. Voici une autre expérience cpii montre qu'une lame d'aluminium mince (épaisseur ()""",()i) absorbe principa- lement les rayons a. Le produit étant ])lacé à j'"' du con- densateur, on trouve en faisant agir le cbamji magnétique que la proportion des rayons autres que [i est de -i pour 100. Le même produit étant recouvert de la lame d'alu- minium, et la distance restant la même, on trouve que le rayonnement transmis est presque totalement dévié par le cliamp magnétique, les rayons a ayant été absorbés par la RECHERCHES SUR EES SUBSTA2VCES llAniOACTIVES. 'J l lame. On obtient le même résultat eneniployant le jiapier comme écran absorbant. La plus grosse partie du rajonnement du radium est formée par des rayons a qui sont probablement émis sur- tout par la couche superiicielle de la matière radiante. <^uand on fait varier l'épaisseur de la couclie de la ma- tière radiante, l'intensité du couj-ant augmente avec cette épaisseur; raugmentallon n'est pas pro])()rtionnelle à lac- croissement d'épaisseur pour la totalité du rayonnement; elle est d'ailleurs plus notable sur les rayons [i que sur les rayons a, de sorte que la proportion de rayons |j \a en croissant avec l'épaisseur de la couche active. La source radiante étant placée à une distance de y™ du condensa- teur, on trouve que, pour une épaisseur égale à o"'"\ 4 de la couche active, le rayonnement total est donné par le nombre 28 et la pro]>orlion [des rayons 3 est de 29 pour 100. En donnant à la couche active l'éjiaisseur de 2"'"', soit .") fois plus grande, on obtient un rayonnement total égal à 102 et une proportion de rayons déviables j3 égale à ./(•"> pour 100. Le rayonnement total cjui subsiste à cette distance a donc été augmenté dans le rapport 3,(i et le rayonnement déAiable [i est devenu en\iron j fois plus fort. Les expériences précédentes ont été faites par la mé- liiode électrique. Quand on opère pai" la mc'lhode ladio- graphique, certains résultats semblent, en apparence, être en contradiction avec ce Cjui précède. Dans les expé- riences de M. Villard, un faisceau de rayons du radium soumis à racliou d'un cliamp magnéti(|ti(' ('-tait reçu sur une pde de phupies photographiques. Le laiseeaii non dé\iable et pénétrant ^' tja\ersail toutes les placpies et marcpiait sa ti^ace sur chacune d <'llcs. Le laisccau dévu- [j produisait une ijnj)ression sur la preunère phupu- seule- ment. Ce faisceau paraissait donc ne jxtint conleuir de. rayons de grande pénétration. M. CURIE. y- Au contraire, dans nos expériences, un faisceau qui se propage dans l'air contient aux plus grandes dislances accessibles à l'observation -^ environ de rayons déviables [3, et il en est encore de même, quand la source radiante est enfermée dans une petite ampoule de verre scellée. Dans les expériences de M. Villard, ces rayons déviables et pé- nétrants 3 n'impressionnent pas les plaques pbotogra- ])liiques placées au delà de la première, parce qu'ils sont en grande partie diffusés dans tous les sens par le premier obstacle solide rencontré et cessent de former un faisceau. Dans nos expériences, les rayons émis par le radium et transmis par le verre de Tampoule étaient probablement aussi diffusés par le verre, mais l'ampoule étant très petite, fonctionnait alors elle-même comme une source de rayons déviables [i partant de sa surface, et nous avons pu observer ces derniers jusqu'à une grande distance de l'ampoule. Les rayons catliodiqucs des tubes de Crookes ne peuvent traverser que des écrans très minces (écrans d'alumniium jusqu'à o'"'",oi d'épaisseur). Un faisceau de rayons qui arrive normalement sur l'écran est diffusé dans tous les sens; mais la diffusion est d autant moins importante que l'écran est plus mince, et pour des écrans très minces il existe un faisceau sortant qui est sensiblement le prolon- gement du faisceau incident (' ). Les rayons déviables p du radium se comportent d'une manière analogue, mais le faisceau déviable transmis éprouve, à épaisseur d'écran égale, une modification beau- coup moins profonde. D'après les expériences de M. Bec- querel, les rayons [i très fortement déviables du radium (ceux dont la vitesse est relativement faible) sont forte- ment diffusés par un écran d'aluminium de o""", i d'épais- seur; mais les rayons pénétrants et peu déviables (rayons (') Des Coudres, Physik. Zeitsclirift, novembre 1902. RECHERCHES SUR LES SUBSTAINCES RADIOACTIVES. ^:\ genre cathodique de grande vitesse) traversent ce même écran sans aucune diftVision sensible, et sans que le fais- ceau qu'ils constituent soit déformé, et cela quelle c[ue soit l'inclinaison de l'écran par rapport au faisceau. Les rayons [3 de grande vitesse traversent sans difl'usion une épaisseur bien plus grande de paraffine (quelques centi- mètres), et Ion peut suivre dans celle-ci la courbure du faisceau produite par le champ magnétique. Plus Técran est épais et plus sa matière est absorbante, plus le fais- ceau déviable primitif est altéré, parce que, à mesure que l'épaisseur de l'écran croît, la diffusion commence à se faire sentir sur de nouveaux groupes de rayons de plus en plus pénétrants. L'air produit sur les rayons [i du radium qui le tra- versent une diffusion, qui est très sensilile pour les rayons fortement déviables, mais qui est cependant bien moins importante que celle qui est due à des épaisseurs égales de matières solides traversées. C'est pourquoi les rayons déviables [i du radium se propagent dans l'air à de grandes distances. Pouvoir pénétrant du rayonnement des corps ra- dioactifs. — Dès le début des recherches sur les corps radioactifs, on s'est préoccupé de l'absorption produite par di\ers écrans sur les rayons émis par ces substances, .l'ai donné dans une première Note relative à ce sujet (') plusieurs nombres cités au début de ce travail indiquant la pénétration relative des rayons uraniques et thoriques. M. Puitherford a étudié plus spécialement la radiation ura- nique (-) et prouvé qu'elle était hétérogène. M. Owens a conclu de même pour les rayons lbori([ues (^). Quand (') M"» Curie, Comptes rendus, avril i8g8. (-) I^UTHERFORD, PIùl. Mug., janvier 1899. (■^) Owens, Pliil. Mag.^ octobre 1899. 74 ^i' <-tr.iE. vint ensiiilc la découverte des suljstances fortement ra- dioacti\es, le pouvoir pénétrant de leurs rayons fut aussi- tôt étudié par divers physiciens (Becquerel, Mejer et von Schweidler, Curie, Rutlierford). Les premières observa- tions mirent en évidence l'hétérogénéité du rayonnement qui semble être un phénomène général et commun aux substances radioactives ('). On se IrouAC là en présence de sources, qui émettent un ensemble de radiations, dont chacune a un pouvoir pénétrant (pii lui est propre. La question se complique encore par ce fait, qu'il y a lieu de rechercher en quelle mesure la nature de la radiation peut se trouver modifiée par le passage à travers les substances matérielles et cpie, par conséquent, chaque ensemble de mesures n'a une signification précise que pour le dispo- sitif expérimental employé. Ces réserves étant faites, on peut chercher à coor- donner les diverses expériences et à exposer l'ensemble des résultats acquis. Les corps radioactifs émettent des rayons qui se pro- pagent dans l'air et dans le vide. La propagation est rec- tiligne; ce fait est prouvé })ar la netteté et la forme des ombres fournies par l'interposition de corps, opaques au rayonnement, ent-e la source et la plaque sensible ou l'écran lluorescent qui sert tle récepteur, la source ayant des diuiensions petites par rapport à sa distance au ré- cepteur. Diverses expériences qui prouvent la propaga- tion recliligne des rayons émis par luranium, le radium et le polonium ont été faites par M. Becquerel (-). La distance à laquelle les rayons peuvent se propager dans Tair à partir de la source est intéressante à con- naître. JNous avons constaté que le radium émet des ( ' ) Becquerel, Bapports au Congrès de Physique, 1900. — Meyer et von Schweidler, Comptes rendus de l'Acad. de Vienne, mars 1900 {Physik. Zeitschrift, t. I, p. 209). (^) Becquerel, Comptes rendus, t. C.WX, p. 979 et ii54. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RVDIO.VCTIVES. ".) rayons qui peuvent être observes dans l'air à plusieurs mètres de distance. Dans certaines de nos mesures élec- triques, l'action de la source sur l'air du condensateur s'exerçait à vine distance conqjrise entre 2'" et 3"". Nous avons également obtenu des efîets de fluorescence et des impressions radiographiques à des distances du uu'nic ordre de grandeur. Ces expériences ne peuvent être faites facilement qu'avec des sources radioactives très intenses, parce que, indépendamment de rabsor])tion exercée par l'air, l'action sur un récepteur donné varie en raison inverse du carré de la distance à une source de petites dimensions. Ce rayonnement, qui se propage à grande distance du radium, comprend aussi bien des rayons genre catliodique que des rayons non déviables; cependant, les rayons dé\iables dominent de beaucoup, d'après les expériences que jai citées plus liaut. Quant à la grosse masse du rayonnement (rayons a), elle est, au contraire, limitée dans lair à une distance de ^*^"^ environ de la source. J'ai fait quelques expériences aNcc du radium enfermé dans une petite ampoule de verre. Les rayons qui sor- taient de cette ampoule francbissaient un certain espace d'air et étaient reçus dans un condensateur, (jui servait à mesurer leur pouvoir ionisant par la métbode électric[U(' ordinaire. On faisait vaiier la (Hstance d de la source au condensateur et l'on mesurait le courant de saturation / obtenu dans le condensateur. \ oici les résultats d'une des séries de mesures : d cm. lo •.>.o ;}o JO (io 70 i. (i Xrf-) X 10 27 i3 38 t ") 17,4 i(; 10,5 17 ^j!) '7 iî7 3,8 1 7 1,05 17 --(") M. cuniE. A parlir d'une cerLaiiif distance, l'intensité du rayon- nement varie sensiblement en raison inverse du carré de la distance au condensateur. Le rayonnement du polonium ne se propage dans l'air qu'à une distance de quelcpies centimètres (4'™ à 6''"') de la source radiante. Si l'on considère l'absorption des radiations par les écrans solides, on constate là encore une différence fon- damentale entre le radium et le polonium. Le radium ('■met des rayons capables de traverser une grande épais- seur de matière solide, par exemple quelques centimètres (!<• plomlj ou de verre ('). Les ravons cpii ont traversé une grande épaisseur d'un corps solide sont extrêmement pénétrants, et, pratiquement, on n'arrive plus, pour ainsi dire, à les faire alisorljcr intégralement par quoi que ce soit. Mais ces rayons ne constituent qu'une faible frac- lion du rayonnement total, dont la grosse masse est, au contraire, absorbée par une faible épaisseur de matière solide. Le polonium émet des rayons extrêmement absorbables c[ui ne peuvent traverser que des écrans solides ti'ès minces. Voici, à titre d'exemple, quelques nombres relatifs à l'absorption produite par une lame d'aluminium d'épais- seur égale à o™™,oi. Cette lame était placée au-dessus et |)resque au contact de la substance. Le rayonnement direct et celui transmis par la lame étaient mesurés par la mélliode électrique (appareil fig. i); le courant de satu- ration était sensiblement atteint dans tous les cas. Je dé- signe par a l'activité de la substance radiante, celle de l'uranium étant prise comme unité. (') M. et M°"= Curie, Bappoits au Congrès 1900. Fraction du rayonnement transmise a. P ai- la lame. 57 o,32 43 o,3o 1200 o,3o 5ooo 0,9.9 roooo 0,3'2 0 , 22 ic iiiinci'.. o,38 IIECHERCHES SUR LES SUBSTAjVCES RADIOACTIVES. Chlorure de baryum radifèro.. Bromure » Chlorure » Sulfate )i Sulfate » Bismuth à polonium nK'taliique Composés d'urane Composés de thorium en couelic On voit que des composés radifèrcs de nature et d'acti- vité différentes donnent des résultats très analogues, ainsi que je l'ai indiqué déjà pour les composés d'urane et d(; thorium au début de ce travail. On ^oit aussi que si Ton considère toute la masse du ravonneuient, et pour la lame absorbante considérée, les diverses substances radiant<'s viennent se ranger dans Tordre suivant (b:; pénétration décroissante de leurs rayons : iIioimiimi. ciKlitiui, polo- nium, uranium. Ces résultats sont analogues à ceux qui ont été publiés par M. Rutlierford dans un MV'moire relatif à cette ques- tion (<). M. Rutlierford trouve, dailleiiis, (pu- l'ordre est b' même quand la sidjstance absorbanir est constituée par l'air. Mais il est probable que cet or(b"<' n a rien d al)sobi et ne se maintiendrait ])as indé'pendamiuent de la nalurc et de l'épaisseur de l'écran considéré. L'expérience jnontre, en effet, cjue la loi d'absorplion est très dilVé- rente pour le polonium et le radiiun et lo 9,5 Pour loo de rayons transmis par deux lames o o o "> o,- 8o "M. CURIE. Dans CCS expériences, la distance des plateaux P et V était de S'^'". On voit que l'interposition de la lame d'alu- minium diminue l'intensité du rayonnement en plus forte proportion dans les régions éloignées que dans les régions rapprochées. Cet effet est encore plus marqué que ne l'indiquent les nombres qui précèdent. Ainsi, la pénétration de 2 5 pour loo, pour la distance o'^"",5, représente la moyenne de j)énétralion pour tous les rayons qui dépassent cette distance, ceux extrêmes ayant une pénétration très faible. Si l'on ne recueillait que les rayons compris entre o'^"',5 et i"", par exemple, on aurait une pénétration plus grande encore. Et, en effet, si Ton rapproche Je plateau P à une distance o''", 5 de P', la fraction du rayonnement transmise par la lame d'aluminium (pour AT = o"'\5) est de 47 j)our loo et, à travers deux lauies, elle est de 5 pour loo du rayonnement primitif. J'ai fait récemment une deuxième série d'expériences avec ces mêmes échantillons de polonium dont l'activité était considérablement diminuée, l'intervalle de temps qui sépare les deux séries d expériences étant de 3 ans. Dans les expériences anciennes, le polonium était à 1 étal de sous-nitrate ; dans celles récentes il était à l'état de grains métalliques, obtenus pai- fusion du sous-nilrate avec le cyanure de potassium. J'ai constaté que le rayonnement (\u polonium avait conservé les mêmes caractères essentiels, et j'ai trouvé quelques résultats nouveaux. ^ oici, pour diverses va- leurs de la distance AT, la fraction du rayonnement trans- juise par un écran formé par 'j feuilles très minces d'alu- minium battu superposées : Distance AT en centimètres o i ,5 9.^() Pour loo de rayons transmis par récran jO (IG 39 J'ai constaté de même que la fiaction (hi rayonnement RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. OI absorbée par un écran donné croît avec l'épaisseur de matière qui a déjà été traversée par le rayonnement, mais cela a lieu seulement à partir d une certaine valeur de la distance A-T. Quand cette distance est nulle (le polonium étant tout contre la toile, en dehors ou en dedans du condensateur), on observe que, de plusieurs écrans iden- tiques superposés, chacun absorbe la même fraction du rayonnement qu'il reçoit, autrement dit, rintensité du rayonnement diminue alors suivant une loi exponentielle en fonction de l'épaisseur do matière traversée, comme cela aurait lieu pour un rayonnement homogène et transmis par la lame sans changement de nature. Voici quelques résultats numériques relatifs à ces ex- périences : Pour une distance AT égale à l'^'^o, un écran en alu- minium mince transmet la fraction o,5i du rayonnement qu'il reçoit quand il agit seul, et la fraction o,34 seu- lement du rayonnement qu'il reçoit quand il est précédé par un autre écran pareil à lui. Au contraire, pour une distance AT égale à o, ce même écran transmet dans les deux cas considérés la même fraction du rayonnement qu'il reçoit et cette fraction est égale à 0,71; elle est donc plus grande que dans le cas précédent. Voici, pour une distance AT égale à o et pour une suc- cession d'écrans très minces superposés, des nombres qui indiquent pour chaque écran le rapport du rayonnement transmis au rayonnement reçu : Série Série de 9 feuilles de cuivic de 7 feuilles d'aluminium très minces. très minces. 0,72 o,C)[) 0,78 0,9^ 0,75 0 . ()5 0,77 0,91 0,70 0:9-i G. M. CLRIE. Série Série le 9 feuilles de cui ivre lie ; ; feuilles d'aluminium 1res minces. très minces. 0.77 0,93 0,69 0.91 0,79 o,G8 Étant données les difficultés d'emploi d'écrans très minces et de la superposition d'écrans au contact, les nombres de chaque colonne peuvent être considérés comme constants; seul, le premier nombre de la colonne relative à l'aluminium indique une absorption plus forte que celle indiquée par les nombres suivants. Les rayons a du radium se comportent comme les rayons du polonium. On peut étudier ces rayons à peu près seuls en renvoyant les rayons bien plus déviables [i de côté par l'emploi d'un champ magnétique; les rayons y semblent, en effet, peu importants par rapport aux rayons a. Toutefois, on ne peut opérer ainsi qu'à partir d'une certaine distance de la source radiante. Voici les résultats d'une expérience de ce genre. On mesurait la fraction du rayonnement transmise par une lame d'alumi- nium de o""", I d'épaisseur; cette lame élail placée tou- jours au même endroit, au-dessus et à petite distiince de la source radiante. On observait, au moyen de l'appareil de la figure 5, le courant produit dans le condensateur pour diverses valeurs de la distance AD, en présence et en absence de la lame. Distance AD G,o 5,i î, î Pour 100 de rayons transmis par raluminium. .5 7 24 Ce sont encore les rayons qui allaient le plus loin dans l'air qui sont le plus absorbés par l'aluminium. II y a donc une grande analogie entre la partie abs(»rl)able a du rayonnement du j-adium et les rayons (hi |)()l()nium. Les rayons dé viables ^ et les rayons non (h- viables péné- KECHERCHES SUU LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 83 trants *' sont, au conti'aii'c, de nature diftt'rente. Les expé- riences de divers physiciens, notamment de MM. Meyer et von Schweidler ( ' ), montrent clairement que, si Ton consi- dère l'ensemble du rayonnement du radium, le pouvoir pénétrant de ce rayonnement augmente avec l'épaisseur de matière traversée, comme cela a lieu pour les rayons de Rontgen. Dans ces expériences, les rayons a inter- viennent à peine, parce que ces rayons sont pratique- ment supprimés par des écrans absorbants très minces. Ce qui traverse, ce sont, d'une part, les rayons [i plus ou moins diffusés, d'autre part, les rayons y, qui semblent analogues aux rayons de Rontgen. Voici les résultats de quelques-unes de mes expériences à ce sujet : Le radium est enfermé dans une ampoule de verre. Les rayons qui sortent de l'ampoule traversent oo""* d'air et sont reçus sur une série de plaques de verre d'épais- seur de i'""',3 chacune; la première plaque transmet 49 pour 100 du rayonnement qu'elle reçoit, la deuxièjue transmet 84 pour 100 du rayonnement qu'elle reçoit, la troisième transmet 8.5 pour 100 du rayonnement (pi'elle reçoit. Dans une autre série d'expériences, le radium était en- fermé dans une am|ioide de verre placée à 10"" du con- densateur qui recevait les rayons. On plaçait sur l'ampoule une série d'écrans de ])lomb identiques dont chacun avait une épaisseur de o""", 1 i5. Le rapport du i-ayonnement transmis au rayonnement reçu est donné pour chacune des lames successives par la série des nombres suivants : Oj/io (),()o (>,~>. 0,7;) o,S() i),9>. <).()î o,(jî 0 ()- Pour une série de 4 écrans en plomb (h)nt chacun aNait (') Meyeu et von Scuweidlkh, P/iysiA. Zeitscitrifi. t. I, p. 20;) 84 M. CURIE. i™'",5 d'épaisseur, le rapport du rayonnement transmis au rayonnement reçu était donné pour les lames succes- sives par les nombres suivants : 0,09 OjjS <*,84 0,82 De ces expériences il résulte que, quand l'épaisseur de plomb traversée croit de o'"'", [ à 6'"'", le pouvoir péné- trant, du rayonnement va en augmentant. J'ai constaté que, dans les conditions expérimentales indiquées, un écran de plomb de i'''",8 d'épaisseur trans- met 2 pour 100 du rayonnement qu'il reçoit; un écran de plomb de 5*^"", 3 d'épaisseur transmet encore 0,4 pour 100 du rayonnement qu'il reçoit. J'ai constaté également que le ravonnement transmis par une épaisseur de plomb éi;alc à i'"'",5 comprend une forte proportion de rayons déviables (genre cathodique). Ces derniers sont donc capables de traverser non seulement de grandes distances dans l'air, mais aussi des épaisseurs notables de substances solides très absorbantes telles que le plomb. Quand on étudie avec l'appareil de la figure 2 l'absorp- tion exercée par une lame d'aluminium de o™'",oi d'épais- seur sur l'ensemble du ravonnement du radium, la lame étant toujours [placée à la même distance de la substance radiante, et le condensateur étant placé à une distance variable AD, les résultats obtenus sont la superposition de ce cjui est dû aux trois groupes du rayonnement. Si l'on observe à grande distance, les rayons pénétrants do- minent et l'absorption est faible; si l'on obser^e à petite dislance, les rayons a dominent et l'absorption est d'au- tant plus faible qu'on se rapproche plus de la substance; pour une distance intermédiaire, l'absorption passe par un maximum et la pénétration par un minimum. Distance AD J^ï (^:'> <^,o ■''5I 3,} Pour 100 de rayons transmis par l'aluniiniura 91 82 j8 4i 48 KECHERCHES SUR LES SL"BSTA:VCES RADIOACTIVES. 85 Toutefois, certaines expériences relatives à l'absorption mettent en évidence une certaine analogie entre les rayons a et les rayons déviables j3. C'est ainsi que M. Bec- querel a trouvé que l'action absorbante d'un écran solide sur les rayons j^ augmente avec la distance de l'écran à la source, de sorte que, si les rayons sont soumis à un champ magnétique comme dans la figure 4, im écran placé contre la source radiante laisse subsister une portion jilus grande du spectre magnétique que le même écran placé sur la plaque photographique. Celte variation de l'efFet absor- bant de l'écran avec la distance de cet écran à la source est analogue à ce qui a lieu pour les rayons a; elle a été vérifiée par MM. Meyer et von Schweidler, qui opéraient par la méthode fluoroscopique ; M. Curie et moi nous avons observé le même fait en nous servant de la méthode électrique. Les conditions de production de ce phénomène n'ont pas encore été étudiées. Cependant, quand le ra- dium est enfermé dans nn tube de verre et placé à assez grande distance dun condensateur qui est lui-même en- fermé dans une boîte d'aluminium mince, il est indiffé- rent de placer l'écran contre la source ou contre le con- densateur; le courant obtenu est alors le même dans les deux cas. L'étude des rayons a m'avait amenée à considérer que ces rayons se comportent comme des projectiles lancés avec une certaine vitesse et qui perdent de leur force vive en franchissant des obstacles ('). Ces rayons jouissent pourtant de la propagation rectiligne comme l'a montré M. Becquerel dans l'expérience suivante. Le polonium é-mettant les rayons élail jilacé dans uneca\il('' bnéaire très étroite, creusée dans une feuille de carton. On a\ait ainsi une source linéaire de rayons. Un fil de cuivre de i'""',5 <^lc diamètre était placé parallèlement en face de la source (') M"" CuuiE, Comptes rendus, S janvier 1900. 86 M. cunii:. à une dislancc de 4""'\()- L ne plaque photo(;ra[)liique élait placée parallèlement à une distance de 8""", 65 au delà. Après une pose de lo minutes, l'ombre géométrique du fd élait reproduite d'une façon parfaite, avec les diuiensions pré\ues et une pénombre très étroite de chaque côté cor- respondant bien à la largeur de la source. La même expé- rience réussit également bien en plaçant contre le fd une double feuille d'aluminium battu que les rayons sont obligés de traverser. 11 s'agit donc bien de rayons capables de donner des ombres géométriques parfaites. L'expérience avec l'alu- minium montre que ces rayons ne sont pas diffusés en traversant la lame, et que cette lame n'émet pas, tout au moins en quantité importante, des rayons secondaires analogues aux rayons secondaires des ravons de Runtgen. Les rayons a sont ceux qui send>lent actifs dans la très belle expérience réalisée dans le spinthariscope de M. Grookes (*). Cet appareil se compose essentiellement d un grain de sel de radium maintenu à l'extrémité d'vm fil métallique en face d'un écran au sulfure de zinc phos- phorescent. Le grain de radium est à une très petite dis- tance de l'écran (o'"'",5. ])ai" exemple), et l'on regarde au moven d'une loupe la face de l'écran tournée vers le radium. Dans ces conditions l'œil aperçoit sur l'écran une \érilable pluie de points luuiineux qui apparaissent et disparaissent continuellemenl. L'écran présente l'aspect d'un ciel étoile. Les points brillants sont plus rapprochés dans les régions de 1 écran \oisines du radium, et dans le voisinage immédiat de celui-ci la lueur paraît continue. Le phénomène ne semble pas altéré ])ar les courants d'air; il se produit dans le vide; un écran même très mince placé entre le radium et l'écran phosphorescent le supprime; il semble donc bien (pie le phénomène soil (') Chetn. Neivs, i avril igo.'l. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES R.VDIOACTIA ES. 8^ (lù à ractioii des rayons a les plus absorbables du l'adium. On peut imaginer que l'apparition dun des points lu- jnineux sur l'écran phosphorescent est provoquée par le clioc d'un projeclile isolé. Dans cette manière de voir, on aurait affaire, pour la première fois, à un phénomène permettant de distinguer Faction individuelle d'une par- ticule dont les dimensions sont du même ordre de gran- deur que celles d un atome. L'aspect des points lumineux est le même que celui des étoiles ou des objets ultra-microscopiques fortement éclai- rés c|ui ne produisent pas sur la rétine des images nettes, mais des taches de diffraction; et ceci est bien en accord avec la conception que chaque point lumineux extrême- ment petit est produit par le choc d'un seul atome. Les rayons pénétrants non déviables y semblent être de tout autre nature et semblent analogues aux rayons Rontgen. Piien ne prouve, d'ailleurs, ([ue des rayons peu pénétrants de même nature ne puissent exister dans le rayonnement du radium, car ils pourraient être masqués par le rayonnement corpusculaire. On Aient de voir combien le rayonnement des corps radioactifs est un phénomène complexe. Les difficultés de son étude viennent s'augmenter par cette circonstance, qu'il y a lieu de rechercher si ce rayonnement éprouve de la part de la matière une absorption sélective seulement, ou bien aussi une transformation plus ou moins profonde. On ne sait encore que peu de choses relativement à cette question. Toutefois, si l'on admet que le rayonnement du radium comporte à la fois des rayons genre cathodique et des rayons genre Rontgen, on peut s'attendre à ce que ce rayonnement éprouve des transformations en traversant les écrans. On sail, eu cnrl : i" que les rayons cathodiques qui soitent du tub<^ de Crookes à travers une fenêtre d'aluminium (expérience de Lenard) sont fortement 88 M. CURIE. diffusés par raluminiuni, et que, de plus, la traversée de l'écran entraîne une diminution de la vitesse des rayons; c'est ainsi que des rayons cathodiques d'une vitesse égale à 1,4 Xio'" centimètres perdent lo ])Our loo de leur vitesse en traversant o""",oi d'aluminium (') ; 2" les rayons catiiodiques, en frappant un obstacle, donnent lieu à la production de rayons Piontgen; 3° les rayons Rontgen, en -frappant un obstacle soHde, donnent lieu à une pro- duction de rayons secondaires, qui sont en partie des rayons cathodiques (-). On peut donc, par analogie, prévoir l'existence de tous les phénomènes précédents pour les rayons des substances radioactives. En étudiant la transmission des rayons du polonium à travers un écran d'aluuiinium, M. Becquerel n"a observé ni production de rayons secondaires ni transformation en rayons genre cathodique (^). J'ai cherché à mettre en évidence une transformation des rayons du polonium, en employant ki méthode de lin- terversion des écrans : deux écrans superposés E, et Eo étant traversés par les rayons, l'ordre dans lequel ils sont traversés doit être indifférent, si le passage au travers des écrans ne transforme pas les rayons; si, au contraire, chaque écran transforme les i^ayons en les transmettant, l'ordre des écrans n'est pas indifférent. Si, par exemple, les rayons se transforment en rayons plus absorbables en traversant du plomb, et que ialuminium ne produise pas un ellet du mèuie genre avec la même importance, alors le système plomb-aluminium paraîtra plus opaque que le système aluminium-ploud); c'est ce qui a lieu pour les rayons Rontgen. (*) Des Coudre s, P/i/t'^/A'. Zeitschrift, novembre 1902. (^) Sagnac, Thèse de doctorat. — Curie et Sagnac, Comptes rendus, avril 1900, (^) Becquerel, Rapports au. Congrès de Physique, 1900. RECHERCHES SUR LES SUBSTAIVCES RADIOACTIVES. 89 Mes expériences indiqueiiL que ce phénomène se produit avec les rayons du poloniuni. L'appareil employé étail celui de la figure 8. Le poloniuui était placé dans la boite CCCC et les écrans aljsorbants, nécessairement très minces, étaient placés sur la toile métallique T. Courant Écrans emplojcs. Epaisseur. observe. mm Aluminium o,oi / Laiton 0,00 3 ) ^' Laiton.... ^.... o,ooj / Aluminium 0,01 \ "" Aluminium 0,01 / r-. • ' . ' IJO Ltain o,ooj ) Etain o.ooj ) .... • A I2J Aluminium 0,01 \ Etain o.ooï ; „ Laiton o.oo» \ Laiton o,ooj ) 17. • - ^ 4 5 4 litain <),oo> ) Les résultats obtenus prouvent que le rayonnement est modifié en traversant un écran solide. Cette conclusion est d'accord avec les expériences dans lesquelles, de deux lames métalliques identiques et superposées, la première se montre moins absorbante que la suivante. Il est pro- bable, d'après cela, que l'action transformatrice dun écran est d'autant plus grande que cet écran est plus loin de bi source. Ce point n'a pas été vérifié, et la nature de la transformation n'a pas encore été étudiée en détail. J'ai répété les mêmes expériences avec un sel de radium très actif. Le résultat a été négatif. J(i n'ai observé que des variations insignifiantes dans linlensité de la radiation transmise lors (b' l int('r\ crsioii de lOnb-e des écrans. Les systèmes d écrans essayés ont été les suivants : III ni ni ni Aluminium, épaisseur. . o,;>5 Platine, épaisseu]'. . o.oi » » . . 0, jj I Mil ml) » . . 01 9» M. CURIE. mm ni m Aluminium, ép aisseur. 0 , 5 ) Etain, é P aisseur. . 0 , 00 ") » » • I ,"7 G u i V le » . . 0,0") )) » • o,"^"' Laiton » . . G , 00 ) )) )> • 1,07 Laiton )) . . 0 , 00 ") » » 0 , I ■) Platine » . . 0,01 » » 0 , [ ) Zinc » . . o,o> » » 0 , r j Plomb )) . . • 0,1 Le systènio plonih-aluminiiun s'est montré léoère- nient plus opaque (pie eelul alumiiiium-plonib, mais la différence n'est pas grande. Je n'ai pu mettre ainsi en é\idence une transformation notable des rayons du radium. Cependant, dans diverses expériences radiograpliiques, M. Becquerel a observé des effets très intenses dus aux rayons diffusés ou secondaires, émis par les écrans solides qui recevaient les rayons du radium. La substance la plus acti\e, au point de vue de ces émissions secondaires, semble être le plond). Action ionisante des rayons du radiiun sur /es liquides isolants. — M. Curie a montré que les rayons du radium et les rayons de Rontgen agissent sur les dié- lecti^iques liquides comme sur l'air, en leur communiquant une certaine conductibilité électrique ('). A oici com- ment était disposée l'expérience (//i?. 9). Le liquide à expérimenter est placé dans un vase mé- tallique CDEF, dans lequel plonge un tube de cuivre mince AB; ces deux pièces métalliques servent d'élec- trodes. Le vase est maintenu à un potentiel connu, au moyen d'une batterie de petits accumulateurs, dont un pôle est à terre. Le tube AB est en relation avec l'élec- tromètre. Lorsqu'un courant traverse le liquide, on main- tient lélectromètre au zéro à Taide d'un cjuartz piézoélec- (') P. Curie, Comptes rendus de l'Académie des Sciences, 17 fé- vrier 1902. RECHEllCHES StR LES SUBSTAIVCES RADIOACTIVES. Ql Iriquc qui donne la mesure du courant. Le lube de cuivre MNM'N', relié au sol, sert de tube de garde pour empê- cher le passage du courant à travers lair. Une ampoule contenant le sel de barvum radifère peut être placée au fond du tube AB; les rayons agissent sur le liquide après FJg- 9- .«W^. a\oir tra\ersé le verre de lanqxiule et les parois du tube métallique. On peut encore faire agir le radium en plaçant l'ampoule en dessous de la paroi DE. Pour agir avec les rayons de Rontgen, on liiil airi\er ces rayons au travers de la paroi DE. L'accroissement de conductibilité par l'action des rayons du radium ou des rayons de Rontgen semble se ])roduire pour tous les diélectriques liquides; mais, pour constater cet accroissement, il est nécessaire ([iic la con- ductibilité propre du liquide soit assez faible poiic ne pas masquer rell'et des l'avons. En n|K''ranl :i\('c le ladiiini cl les rav()ii> (\t' lv{'iulgen. ^1. Curie a oblciiu îles edets ilu iiumik' ordre de grandeur. 92 M. CURIE. Quand on étudie avec le même dispositif la conducti- bilité de l'air ou d'un antre gaz sous l'action des rayons de Becquerel, on trouve que l'intensité du courant obtenu est proportionnelle à la différence de potentiel entre les électrodes, tant que celle-ci ne dépasse pas quelques volts; mais pour des tensions plus élevées, l'intensité du cou- rant croît de moins en moins vite, et le courant de satu- ration est sensiblement atteint pour une tension de loo Aolts. Les liquides étudiés avec le même appareil et avec le même produit radiant très actif se comportent différem- ment; l'intensité du courant est proportionnelle à la ten- sion quand celle-ci varie entre o et 45o volts, et cela même quand la distance des électrodes ne dépasse pas 6™"'. On peut alors considérer la conducth'ité provoquée dans divers liquides par le rayonnement d'un sel de ra- dium agissant dans les mêmes conditions. Les noinbres du Tableau suivant multiplié par io~'^ donnent la conductivité en mhos (inverse d'ohm) pour i*""' : Sulfure de carbone 20 Ether de pétrole i > Amylènc i4 Glilorure de carbone 8 Benzine \ Air liquide 1 , 3 Huile de vaseline i ,6 On peut cependant supposer que les liquides et les gaz se comportent d'une façon analogue, mais que, pour les liquides, le courant reste proportionnel à la tension jus- qu'à une liuiite bien plus élevée que pour les gaz. On pouvait, par analogie avec ce qui a lieu pour les gaz, cher- cher à abaisser la limite de proportionnalité en employant un rayonnement beaucoup plus faible. L'expérience a vé- rifié cette prévision; le produit radiant employé était i5o fois moins actif que celui fjui avait servi pour les KECHERCHES SUR LES SUBSTANCES aADIOACTIVES. g3 premières expériences. Pour des tensions de 5o, loo, 200, 400 volts, les intensités du courant étaient repré- sentées respectivement par les nombres 109, iS5, 255, 335. La proportionnalité ne se maintient plus, mais le courant varie encore fortement quand on double la diflerence de potentiel. Quelques-uns des licjuides examinés sont des isolants à peu près parfaits, quand ils sont maintenus à température constante, et qu'ils sont à Tabri de Faction des rayons. Tels sont : l'air liquide, Féther de pétrole, l'huile de va- seline, l'amjlène. Il est alors très facile d'étudier l'ell'et des rayons. L'huile de vaseline est beavicoup moins sen- sible à l'action des rayons que l'éther de pétrole. Il con- vient peut-être de rapprocher ce fait de la diflerence de volatilité qui existe entre ces deux hydrocarbures. L'air Hquide qui a bouilli pendant quelque temps dans le vase d'expérience est plus sensible à l'action des rayons que celui que l'on vient d'y verser; la conductivité produite par les rayons est de ^ plus grande dans le premier cas. JNI. Curie a étudié sur Tamylène et sur l'éther de pétrole l'action des rayons aux températures de H- 1 0° et de — i -°. La conductivité due au rayonnement diminue de -^ seu- lement de sa valeur, quand on passe de 10" à — i-". Dans les expériences où l'on fait varier la température du liquide on peut soit maintenir le radium à la tempéra- ture ambiante, soit le porter à la même température que le liquide; on obtient le même résultat dans les deux cas. Cela tient à ce que le rayonnement du radium ne varie pas avec la température, et conserve encore la même valeur même à la température de Tair liquide. Ce fait a été vérifié directement par des mesures. Divers ('(jfcls ci applications de V action ionisante des rayons émis par les substances radioactives. — Les rayons des nouvelles substances radiuacti\cs ionisent l'air 94 :m- ciuiE. forlement. Ou peut, par ractiou du radium, provoquer facileuient la condensation de la vapeur d'eau sursa- turée, absoluuient comme cela a lieu ])ar laction des rayons catiiodiques et des rayons Rontgen. Sous l'influence des rayons émis par les substances ra- dioactives nouvelles, la distance explosive entre deux conducteurs métalliques pour une différence de poten- tiel donnée se trouve augmentée ; autrement dit. le pas- saoe de l'étincelle est facilité par laction des rayons. Ce phénomène est dû à l'action des ravons les plus péné- trants. Si. en elFet. on entoure le radium d'une enveloppe en plomb de 2'"\ 1 action du ladiiun sur l'étincelle n est pas considérablement affaiblie, alors que le rayonnement cjui traverse n est qu'une très faible fraction du ravonne- ment total. En rendant conducteur, par l'action des substances ra- dioactives, lair au voisinage de deux conducteurs métalli- <{ues. dont 1 un est relié au sol et 1 autre à un électromètre bien isolé, on \oit l'électromèlre prendre une dé\iation permanente, qui permet de mesurer la force électromo- trice de la pile formée par l'air et les deux métaux (force électromo.trice de contact des deux métaux, cjuand ils sont séparés par lairV Cette méthode de mesures a été emplovée par lord Ivelwin et ses élèves, la substance ra- diante étant l'uranium (' ); une méthode analogue a^ait été antérieurement emplovée par M. Perriu (pii nldisait l'action ionisante des rayons Rontgen (- ). On peut se servir des substances radioactives dans l'élude de l'électricité atmosphérique. La substance active est enfermée dans une petite boîte en aluiiiiuiuiu mince, iixée à l'extrémité d une tige métallique en relation a\ec l'éleclromètre. 1^ air est rendu conducteur au voisinage (') Lord Kelwin, Beattie et Smolan, Xalitie. li^y;. {-) Perrix, Thèse de doctorat. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. QJ (If rextrémitc de la lige, et celle-ci prend le potentiel de 1 air qui l'entoure. Le radium remplace ainsi avec avantage les Hanimes ou les appareils à écoulement d'eau de \on\ Kelwin, généralement employés jusqu'à présent dans l'étude de l'électricité atmosphérique ( ' )• E O'cts de Jluorescence, effets lumineux. — T.cs rayons émis par les nouvelles substances radioactives proNo- quent la fluorescence de certains corps. M. Curie et moi, nous a\ons tout d'abord découvert ce phénomène en fai- sant agir le polonium au travers d'une feuille d'aluininiiini sur une couche de ])latinocyanure de baryum. La mém<; expérience réussit encore plus facilement a\ec du baryum radifère suffisamment actif, (^uand la substance est foilc- ment radioactive, la fluorescence produite est très belle. Un grand nombre de substances sont susceptibles de devenir phosphorescentes ou fluorescentes par l'action j)orls au Congres de Physique, 1900. I o(J M. CriîIE. Radio p;raphies. — Ladion radioi^rapliique des nou- velles substances radioactives est très intense. Toutefois la manière d'opérer doit être très difi'érente avec le polo- nium et le radium. Le polonium n'agit qu'à très petite distance, et son action est considérablement alTaiblic par des ('crins solides; il est facile de la supprimer pralique- ment au moyen d'un écran peu épais (i""" de verre). Le radium agit à des distances considérablement plus gr.uides. L'action radiograpliique des rayons du radium Fi^. II. Radiographie oblcniie avec les rajons du radium. s'observe à plus de 2'" de distance dans l'air, et celamèuie (piand le produit radiant est enfermé dans une ampoide de \erre. Les ravons qui agissent dans ces conditions RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. I O^ appartiennent anx groupes [j et v. Grâce aux dillérences qui existent entre la transparence de diverses matières pour les rayons, on peut, comme avec les rayons RiJntgen, obtenir des radiographies de divers objets, i^es métaux sont, en général, opaques, sauf raluminium qui est très transparent. Il n'existe pas de différence de transparence notable entre les chairs et les os. On peut opérer à grande distance et avec des sources de très petites dimensions; on a alors des radiographies très fines. Il est très avanta- geux, pour la beauté des radiographies, de ren\oyer les rayons [i de côté, au moyen d un champ magnétique, et de n'utiliser que les rayons y. Les rayons [i, en traversant l'ob- jet à radiographier, éprouvent, en ellet, une certaine dif- fusion et occasionnent un certain llou. En les supprimant, on est obligé d'employer des temps de pose plus grands, mais les résultats sont meilleurs, l^a radiographie d'un objet, tel (|u un porte-nionnaie, demande un jour avec une source radiante constituée par quelques centigrammes de sel de radium, enfermé dans une anq^oule de verre et placé à i'" de la plaque sensible, devant laquelle se trouve l'oljjet. Si la source est à 20'"' de distance de la placjue, le même résultat est obtenu en une heure. Au voisinage immédiat de la source radiante, une j)laque sensible est instanlanéuienl inqiressionnée. Effets pliysiologiques. — Les rayons (bi radium exercent; une action sur l'é])iECHERCHES SUU LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 1 09 qu'on ne peut se rendre compte immédiatement de TetTet de l'application. M. Giesel a remarqué l'action du radium sur les feuilles des plantes. Les feuilles soumises à Faclion jaunissent et s'effritent. M, Giesel a également découvert Faction des rayons du radium sur Fœil ('). Quand on place dans l'obscurité un produit radiant au \oisinage de la paupière fermée ou de la tempe, on a la sensation d'une lumière qui remplit l'œil. Ce phénomène a été étudié par MM. Himstedt et Nagel (-). Ces physiciens ont montré que tous les milieux de l'oeil deviennent fluorescents par l'action du radium, et c'est ce qui explique la sensation de lumière perçue. Les aveugles chez lesquels la rétine est intacte, sont sen- sibles à l'action du radium, tandis que ceux dont la rétine est malade n'éprouvent pas la sensation lumineuse due aux rayons. Les rayons du radium empêchent ou entravent le déve- loppement des colonies microbiennes, mais celte action n'est pas très intense (■'). Récemment, ^L IJanysz a montré que les rayons tcs rendus. C, novcniI)rc 1S99. 112 M. CURIE. 1° L'acti\ité d'une lame exposée à l'action du radium augmente avec le temps de l'exposition en se rapprochant d'une certaine limite, suivant une loi asjmptotique. 2'* L'activité d'une lame qui a été activée par l'action du radium et qui a été ensuite soustraite à cette action disparaît en quelques jours. Cette activité induite tend vers zéro en fonction du temps, sui^ant une loi asympto- lique. 3" Toutes conditions égales d'ailleurs, la radioactixité induite par un même produit radifère sur diverses lames est indépendante de la nature de la lame. Le verre, le papier, les métaux s'activent avec la même intensité, 4" La radioactivité induite sur une même lame par divers produits radifères a une valeur limite d'autant plus élevée cjue le produit est plus actif. Peu de temps après, M. Rutlierford publia un travail, duquel il résulte que les composés du thorium sont ca])ables de produire le phénomène de la radioactivité induite ('). ^L Rutherford trouva pour ce phénomène les mêmes lois que celles qui viennent d'être exposées, et il découvrit en plus ce fait important, que les corps chargés d'électricité négative s'activent plus énergique- ment que les autres. M. Rutherford observa d'ailleurs que l'air qui a passé sur de l'oxyde de thorium conserve pendant 10 minutes environ ime conductibilité notable. L'air qui est dans cet état communique la radioactivité induite à des substances inactives, surtout à celles char- gées négativement. M. Rutherford interprète ses expé- riences en admettant que les composés du thorium, et surtout l'oxyde, émettent une émanation radioactive particulière, susceptible d'être entraînée par les courants d'air et chargée d'électricité positive. Cette émanation serait la cause de la radioactivité induite. M. Dorn a (') Rutherford, Phil. Mag., janvier et février 1900. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. IIO reproduit, avec les sels de baryum radifères, les expé- riences que M. Rulherford avait faites avec de l'oxyde de thorium (M. M. DeLierne a montré que l'actinium provoque, d'une façon extrêmement intense, l'activité induite des corps placés dans son voisinage. De même que pour le thorium, il se produit un entraînement considérable de Tactivilé par les courants d'air (-). f^a radioacti\ité induite se présente sous des aspects 1res variés, et cpiand on jn-oduit racli\ation d'une sub- stance au voisinage du radium à Tair libre, on obtient des résultats irréguliers. _MM. Curie et Debierne ont re- marqué que le phénomène est, au contraire, très régulier quand on opère en vase clos; ils ont donc étudié l'acti- \ a lion en enceinte fermée (^). Actàalion en eiiceiiiLe fermée. — La radioacli\il(' induite est à la fois jjlus intense et plus régulière quand on opère en vase clos. La matière active est placée dans une petite ampoule en verre a ouverte en o {fig- i i ) au milieu d'une enceinte close. Diverses plaques A, B, G, D. \\, placées dans l'enceinte deviennent radioactives au bout d'un jour d'exposition. L'activité est la même, quelle que soil hi nature de la jjlaque, à dimensions égales (plomb. cui\re, aluminium, verre, ébonile, cire, carton, paraf- line. L'activilé d'une face de l'une des lames est d'autanl plus grande, (pic ICspace libre en regard de ceUe lace esl j)lus grand. Si I on répèle IC.xpérience précédenic a\(;c 1 am- poule a conq)lèlenicnt fermée, on n oblieul aucune acli- \ité induite. Le rayonnemeni du radium ninler\ienl pas diiec- (') DoRN, Abh. ISaturforsch. Gesell. Halle, juin jgoo. (-) Debiernk, Comptes rendus, jo juillet 1900; ifi février iliis ié5;ulière, si l'on remplace le sel radifère actixant >olide par sa dissolution aqueuse. Les liquides sont susceptibles (raccpu-iii- la radioacti- \il(' induite. On peut, par e\enq)le. rendre radioactive l'eau pure, en la plaçant dans un vase à linlérieur dune enceinte close qui renferme également une solution d'un sel radiière. (certaines substances deviennent lumineuses, quand on les |)lace dans une enceinte activante (corps ])liosplio- rescenls et fluorescents, verre, papier, coton, eau, solu- tions salines). Le sulfure de zinc ])liospliorescenl esl particulièrement brillant dans ces conditions, l^a radio- acti\it('' de ces corps lumineux esl cependant la même (pie celle d un morceau de métal ou autre corps (pii s active dans les mêmes conditions sans devenir lumi- RECHERCHES SUll LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. II J Quelle que soit la substance que Ton active en vase clos, cette substance prend une activité qui augmente avec le temps et finit par atteindre une valeur limite, louiours la même, quand on opère avec la même matière activante et le même dispositif expérimental. La radioactivité incl'iitc limite est indépendante de la nature et de la pression du gaz qui se trouve dans Venceinte activante {\\\v, liydroi^ène, acide carbonique). La radioactivité induite limite dans une même enceinte dépend seulemenl'de la quantité de radium qui s^y trouve à létal de solution, et semble lui être pro- portionnelle. Rôle des gaz dans 1rs p/iéno/nénes de radioactivité induite .E manation. — Les i;az présents dans une enceinte qui reiilei-me un sel solide ou une solution de sel de ra- dium soûl radioactifs. Cetlc radioactivité persiste si l'on aspire les gaz avec une trompe et qu'on les recueille dans une éprouvette. Les parois de léprouvette deviennent alors elles-mêmes radioactives, et le verre de l'éprouvette (!st lumineux dans lobscurilé. L'activité et la luminosité de ^éprou^ette disparaissent ensuite complètement, mais iort lentement, et Ion peut au bout d un mois constater encore la radioacli\ ih'-. Dès le début de nos recherches, nous avons, M. Curie et moi, extrait en ciiaulï'ant la pechblende un gaz forte- ment radioactif, mais, comme dans l'expérience précé- dente, laclivité (h; ce gaz axait fiai par disparaître com- plètement ( ' )• Ainsi, pour le llionuiii, le ladium, laclinium, la radio- activité induite se j)r()|)age de proche eu ju-oclic à Iravers les gaz, depuis le corj)s actif ]us(praiix parois de l'en- ceinte qui le renferme, et la propriété activante est ( ' ) I\ Curie cl M'"= Curui:, Ita/iports au Congrès de Pliysique, 1900. iiG ^J. rir.iK. enlraînéo avec le gaz lui-même, quanti ou extrait celui-ci de l'enceinte. Quand on mesure la radioaclivilé de matières racli- fères par la méthode électrique au moyen de l'appareil (Jig'. i), Tair entre les plateaux devient également radio- actif; cependant, en envoyant un courant d air entre les plateaux, on n'observe pas de baisse notable dans linlen- sité du courant, ce qui prouve que la radioactivité réj>au- due dans l'espace entre les plateaux est peu importante par rapport à celle du radium lui-même à l'état solide. 11 en est tout autrement dans le cas du thorium. Les irrégularités que j'avais observées en mesurant la radio- activité des composés du thorium provenaient du lail qu'à cette époque je travaillais a\ec un condensateur ouvert à l'air; or le moindre courant d'air produit un changement considérable dans linlensité du couranl. parce que la radioactivité répandue dans l'espace au voi- sinage du thorium est importante par rapport à la radio- activité de la substance. Cet eflfet est encore bien plus marqué pour ractiniuin. Un composé très actif d'actinium parait beaucoup moins actif quand on envoie un courant d'air sur la substance. L'énergie radioactive est donc renfermée dans les ga/, sous une forme spéciale. M. Rutherford suppose que cer- tains corps radioactifs dégagent constamment un gaz ma- tériel radioactif qu'il appelle cnianatioii. C'est ce gaz ([ui aurait la propriété de rendre radioactifs les corps qui se trouvent dans l'espace où il est répandu. Les corps (pii ('mettent de l'émanation sont le radium, le thorium cl l'actinium. Désactivai ion à Vair libre dea corps solides acti\('-s. — Un corps solide, qui a été acli\é par le radium dans une enceinte activante pendant un temps suffisant, et (pii a été ensuite retiré de l'enceinte, se désactive à l'air libre nECHERCHES StR LES SUBSTAJVCES RAniOACTIVES. 11" suivant une loi d'allure exponentielle qui est la même pour tous les corps et qui est représentée par la formule suivante (') : 1 = \o\ae ^^ — (a — i)e lo étant l'intensilc initiale du rayonnement au moment où l'on retire la lame de l'enceinte, I l'intensité au lemps t ; a est un coefficient numérique «^4-2o; 0, et 02 sont des constantes de temps : 0, ^ 2420 secondes, 02= 1860 secondes. Au bout de 2 ou 3 heures cette loi se réduit sensiblement à une exponentielle simple : l'in- fluence de la seconde exponentielle sur la valeur de I ne se fait plus sentir, l.a loi de désactivation est alors telle que l'intensité du rayonnement baisse de la moilié de sa ^aleu^ en 28 minutes. Cette loi finale peut être consi- dérée comme caractéristique de la désactivation à l'air libre des corps solides activés par le radium. Les corps solides activés par l'actinium se désactivent à l'air libre suivant une loi exponentielle voisine de la précédente. Mais cependant la désactivation est un peu plus lente ( -). Les corps solides activés par le thorium se désactivent beaucoup plus lentement ; l'intensité du rayonnement jjaisse de moitié en 1 i heures (•'*). Désaclivatidit en enceinlc close. ï itcsse de ffes/ntc- lion de l'émanation ('•). — Une enceinte fermée activée par le radium et soustraite ensuite à son action, se désactive suivant une loi beaucoup moins rapide que celle de la désactivation à l'air libre. On peut, par exemple, faire l'expérience avec un tube en verre cpic Vun active ( ') Curie et Danne, Comptes rendus, 9 février igoS. (-) Deiîiernic, Comptes rendus, 16 février 1908. (•^) RuTHf;RFORD, Pliil. Ma^., février 1900. (*) P. Curie, Comptes rendus, 17 noveiiil)re 190^. M. CiriVIK. intérieurement, en le mettant pendant un certain temps en communication avec une solution d'un sel de radium. On scelle ensuite le lube à la lampe, et Ton mesure Tin- lensité du rayonnement émis à Textérieur par les parois du tube, pendant rpie la désacli\alion se produit. La loi de désactivation est une loi exponentielle. Elle est donnée avec une grande exactitude ])ar la formule lo intensité du rayonnement initial ; I, intensité du rayonnement au lemjis / ; 0, une constante de temps (d = /^\.C)~o >:. lo'-' secondes. L'intensité ilu rayonnement diminue de moitié en 4 jours. Cette loi de désactivation est absolument invariable, quelles que soient les conditions de l'expérience (dimen- sions de l'enceinte, nature des i)arois, nature du «az dans l'enceinte, durée de Tactixalion, etc.). La loi de dc'sacli- vation reste la même, quelle que soit la température entre — 1 8o" et + .Ç^o'\ Cette loi de désactivation est donc tout à lait caractéristique et pourrait serxir à définir un étalon de temps absolument indépendant. Dans ces expériences, c'est l'énergie radioactive accu- mulée dans le gaz qui entrelient l'activité des parois. Si, en efiet, on supprinu? le gaz en faisant le vide dans l'enceinte, on constate (pie les parois se désacliveul ensuite suivant le mode rapide de désactivation, l'inten- sité du rayonnement diminuant de moitié en 28 minutes. Ce même résultat est obtenu en substituant dans l'en- ceinte de l'air ordinaire à l'air activé. La loi de désactivation avec baisse de moitié en ,\ jours est donc caractéristique de la disparition de l'énergie radioactive accumulée dans le gaz. Si l'on se sert de l'expression adoptée par M. Rutherford, on peut dire que nECHEllCHf:S SUll LES SUBSTVAiCKS RADIOACTIVES. T M) rénianatiou du radium disparaît sponlanémcnt en Tonr- lion du temps avec baisse de luoitié en j jours. L'émanation du lliorium est d nue autre natun^ cl disparaît beaucoup phis ra[)idement. Le pouvoir dacli- vation diminue de moitié en i minute lo secondes eiiNiroii. L'émanalion de Tactinium disparaît encore plus lajji- dement ; la baisse de moitié a lieu (mi quelcjnes secondes. MM. Elster et Geitel ont montré cpi'il existe toujours dans l'air atmospliérique, en très tail)le proportion, uiu' émanation radioactive analogue à celles émises par les corps radioactifs. Des fils métalli([ues tendus dans l'air cl maintenus à un potentiel négatit s'activent sous rinl1uen(<' de cette émanation. L'air que Ton aspire au moyen d nu tube enfoncé dans le sol est j)articnlièrement cliari;('- d'émanation (' ). L'orii;ine de cette émanation est encore inconnue. L'air extrait points de \ ne, l'émanation du radium se comj)orte coiumc un gaz ordinaire. Quand on met en communicalioii Avws. réscr\oii> '5. (-) Phil. Mai,'., 1902, p. 58o; igoS, p. 4-57. RECHEUCHKS SUn LES SUBSTANCES IIADIO VCTl VES. I2.J qu'on la laisse à Tair dans un vase lar};enient ouvert, l'aclivilé se répand dans l'espace, et la solution devient à peu près inactive, bien qu'elle contienne toujours le radium. Si alors on enferme cette solution désacti\('<' dans un flacon fermé, elle reprend peu à peu. en une quin- zaine de jours, une activité limite qui peut être considé- rable. Au contraire, un liquide activé qui ne renferme pas de radium et qui a été désactivé à l'air libre, ne reprend pas son activité quand on le met dans un flacon fermé. Théorie de la radloactWilé. — \ oici, d après MM. Curie et Debierne, une théorie très générale qui per- met de coordonner les résultats de l'étude de la radio- activité induite, résultats que je viens d'exposer et () M . i:\ r. ii:. iialions par l'air et les cilels de radioactivité induite pro- duits par elles sur les corps \oisius. Une telle hypothèse n'est nullement invraisemblable, puisque les temps pen- dant lesquels les c|uantités d'émanation du radium et du iborium diminuent de moitié sont entre eux comme r)ooo est à I. Ou \ei'ra d ailleurs ipu; dans certaines con- dilious l'uraniuiu peut ])rt»\o(pier la radioactivité induite. Autre for/ne de la radioactivité induite. — D'après la loi de désaclivation à l'air libre des corps solides activés par le radium, l'activité radiante au bout d'une journée est à peu près insensible. Certains corps cependant font exce|)tion : tels sont le celluloïd, la paraffine, le caoulcliouc. etc. Quand ces corps ont été activés assez l()ni;lcinj)S. ils se désactivent pUis lentement que ne le \eiii la loi. et il laut souvent (piinze ou vini^t jours pour (pie 1 activité devienne insen- sible. 11 semble que ces corps aient la propriété de s'im- prégner de l'énergie radioacii\e sous lorme d'émanation; il> la j)erdent ensuite peu à |»en eu |)roduisant la radioac- iiNité induite dans leur \(iisiuage. Radioactivité induite éi ésoiiition lente. — On observe eiu'ore une tout autre forme de radioactivité induite, qui seudjle se produire sur tous les corps, quand ils ont s(''journ('' pendant des mois dans une enceinte activante. ( Miand ces corps sont retiiés de reueeinte, leur activité diuunue d'abord jusqu'à une \aleui' très faible suivant la loi ordinaire (diminution de luoilit- en une demi-heure); luais, (piand racli\ité est l(>udj('e à 77^^75^ environ de la \aleiir initiale, elle ne diuiimie j)lus ou du moins elle ('■\olue avec une lenteur extrême, quelquefois même elle \ii en augmenlaul. Nous avons des lames de cuivre, d'alu- luinium, de verre qui conser\eiit ainsi une activité rési- duelle depuis plus de six mois. UECHKUCHES SUIl LES SUBSTANCES IIADIOACTIVES I ■> "T Ces phénomènes d"activilé induite semblent être d'une ioul autre nature que eeux ordinaires, et ils oflrenl une évolution beaucoup plus lente. Un temps considérable est nécessaire aussi bien pour la production cpie pour la disparition de cette forme de iadioacli\ \\(' induilc. Rdchoactivllr induite sur des substances qui sr- journent en dissolution avec le radium. — Quand on traite un minerai radioactif contenant du radium, ])our en extraire ce cor{)s, el tant que le travail n'est pas avancé, oji réalise des séparations chimiques, après lesquelles la ra(hoaclivilé se lrou\e entièrement avec lun des produits de la réaction, 1 "aulic pioduit étant entièrement inactif. On sépare ainsi d un coté des produils radiants qui peuvent être plusieurs centaines de fois j)lus actifs cjue liiranium. de l'autre côté du cuisre, de 1 antimoine, de I arsenic, etc., absolument inactils. Certains autres corps (le fer, le plomb) nélaienl jauiais S('[)arés à l'état com- plètement inaclif. A mesure que les corps radiants se concentrent, il n'en est plus de même; aucune séparation chimique ne fournit plus de produits absolument inactifs; toutes les portions résultant d'une séparation sont toujours acti\es à des degrés \ariables. Ai)rès la découverte de la radioaclix ité induite, jM. Giesel essaya le premier d"acli\er le bisunilh inaclif ordinaire en le maintenant en solution a\ec d\.\ radiuui 1res aciif. Il obtint ainsi du bismuth radioactif (' ), el il en conclut que le polonium extrait de la [lechblende élait prol)ablemenl du bismuth acli\é par le voisinage du radium contenu dans la pechblende. J"ai également prépaie du bismuth activé en mainlenani le bismuth en dissolution avec un sel radifère très actif. (') GiKSEL, Sociclr de Pliysiqiie de ncrlin.']An\U:v 1900. 128 ^l. CURir,. Les difficultés de cette expérience consisleni dans les soins extrêmes qu'il faut prendre pour éliminer le radium de la dissolution. Si l'on songe à la quanlih* infinitési- male de radium qui suffit pour produire dans un gramme de matière une radioactivité très notable, on ne croit jamais avoir assez lavé et purifié le produit arli\(''. Or, cliaque purification entraîne une baisse d'acti\ilé du pro- duit activé, soit que réellement on en retire des traces de radium, soit que la radioactivité induile dans ces condi- tions ne résiste pas aux transforuialions chiuii(|ii('s. J^es résultais que j'obliens seud)lenl cependant établir avec certitude que l'actiNation se produit el persiste après que l'on a séparé le radium. C'est ainsi qu'en fractionnant le nitrate de mon bismutli activé par précipitation de la solution azotique par leau, je trouve que, après purifica- tion très soigneuse, il se fractionne comme le poloniuru, la partie la plus active étant précipitée en preuiier. Si la purification est insuffisante, c'est le contraii'c (jui se produit, indicpiant que des traces de radium se trou- vaient encore avec le bismuth activé. J'ai obtenu ainsi du bismuth activé pour lequel le sens du fractionnement indiquait une grande pureté et qui ('-tait 9.000 fois plus actif (pic l'uranium. Ce bismuth diminue d'acliAitc; a^ec le temps. Mais une autre partie du même produit, préparée avec les mêmes précautions et se fractionnant dans Ir même sens, conserve son aelixilc'- sans (limiuuli(»n sensil)le depuis un temps qui est actuellement de trois ans environ. Cette acti\ité est i5o fois plus grande que celle de l'uranium. J'ai activé également du plomb el de l'argent en les laissant en dissolution avec le radium. Le plus souvent la radioactivité induite ainsi obtenue ne diminue guère avec le temps, mais elle ne résiste généralement ])as à plusieurs Iransformations chimi([ucs successi\es du corps activé. KECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. l 2f) AI. Debierne (') a activé du baryum en le laissant en solution avec l'acliniuiu. Ce Ijaryuni activé reste actif après diverses transformations cliiuiiques, son activité est donc une propriété atomique assez stable. Le chlorure de baryum activé se fractionne comme le chlorure de baryum radifère, les parties les plus actives étant les moins solubles dans l'eau et l'acide chlorhydrique étendu. Le chlorure sec est spontanément lumineux; son rayonnement Becquerel est analogue à celui du chlorure de baryum radifère. M. Debierne a obtenu du chlorure de baryum acti\é looo fois plus actif que l'uranium. Ce baryum n'a\ait cependant pas acquis tous les caractères du radium, car il ne montrait au spectroscope aucune des raies les plus fortes du radium. De plus son activité diminua avec le temps, et au bout de ti'ois semaines elle était devenue trois fois pbis faible qu'au début. Il y a toute une <'tude à faire sur Taclivation des substances en dissolution avec les corps radioactifs. Il semble Cjue, suivant les conditions de l'expérience, on puisse obtenir des formes de radioactivité induite ato- micjue plus ou moins stables. La radioactivité induite dans ces conditions est peut-être la même que la forme à évo- lution lente que l'on obtient par activalion prolongée à distance dans une enceinte activante. Il y a lieu de se de- mander jusqu'à quel degré la radloaclix ité induih; alo- mifpie allecte la nature cliimiqiuMle l'atome, et si elle peut mocbfier les propriétés chimiques de celui-ci, soit d'une façon passagère, soit d un(; façon stable. r^'élLuh; chimique (h-s corps activés à distance esl ren- due difficile par ce fait que l'activalion est buiil(''e à une couche superficielle très mince, et que, par suite, hi |)ro- portion (h- madère (pii a pu «'lie allciulc par la Iransfoi- mation est extrêmement faible. (') t)i:nii:RM;, Comptes rc/ulus, \yiil\cl njoo. c. :\r. r.iRii; La radioaclniLc inJuiLL' peiil aussi être obtenue en laissant certaines substances en dissolution avec l'uranium. L'expérience réussit a\ec le I);irviini. Si, coninic l'a fail M. Debierne, on ajoute de l'acide sidfurique à une solu- tion qui contient de l'uranium et du baryum, le sulfate de baryum précipite'' entraine de laclixiu': en même temps le sel d'uranium perd une partie de la sienne. M. Becquerel a Irouvé qu'en répétant celle opération plusieurs fois, on obtient de l'uranium à peine aclif. Ou pouiTait croire, d'après cela, que dans cette opération on a r(';ussi à séparei- de l'uranium un corps radioactif difterent de ce métal, <•! dont la présence produisait la radioactivité de l'uranium. Cependant il n'en est rien, car au ])out de quelques mois l'tiranium reprend son activité primitive: au contraire, le sulfate de baryum précipité perd celle qu'il avait acquise. Un phénomène analogue se produit avec le thorium. M. Rutherford précipite une solution de sel de thorium par l'ammoniaque; il sépare la solution et l'évaporé à sec. Il obtient ainsi un petit résidu très actif, et le thorium précipité se montre moins actif (pi'auparavant. Ce résidu actif, auquel M. Rutherford donne le nom de thorium x, perd [son activité avec le temps, tandis que le thorium reprend son activité primitive ('). Il semble qu'en ce qui concerne la radioactivité induite en dissolution, les divers corps ne se comportent pas tous de la même façon, et que certains d'entre eux sont bien plus susceptibles de s'activer qin- les autres. Dissémination ries poussières radioactives et radio- actii'ité induite du laboratoire. ■ — Lorscpi'on fait des études sur les substances fortement radioactives, il faut prendre des précautions particulières si l'on veut pouvoir continuer à faiie des mesures (b'bcates. Les divers objets (') Rutherford et Soddy, Zcilschi-.J'urpliysiU. Clieinie., t. XLII, 1902, p. Si. RFXHERCHES SUR LES SUBSTANCES RVDIO VOTIVES. l3l employés dans le laboratoire de chimie, et ceux qui servent pour les expériences de physique, ne tardent pas à être tous radioactifs et à agir sur les plaques pliotographiques au travers du papier noir. Les poussières, lair de la pièce, les vèiements sont radioactifs. L'air de la pièce est con- ducteur. Dans le laboratoire, où nous Iraxaillons, le mal est arrivé à Tétat aigu, et nous ne pouvons plus avoir un appareil bien isolé. 11 y a donc lieu de prendre des précautions particulières pour éviter autant que possible la dissémination des pous- sières actives, et pour r\il('r aussi les phénomènes d'acti- \ ilé induite. Les objets emj)loyés en chimie ne doiveni jamais être emportés dans la salle d'études physiques, et il faut autant que possible éviter de laisser séjourner inutilement dans cette salle les substances actives. Avant de commencer ces études nous avions coutume, dans les travaux d'électricité statique, d'établir la communication entre les divers appa- reils par des fds 'métalliques isolés protégés par des cy- lindres métalliques en relation avec le sol, qui préser- vaient les fds contre toute influence électrique extérieure. Dans les éludes sur les corps radioactifs, cette disposition est absolument défectueuse; l'air étant conducteur, l'iso- lement entre le fd et le cylindre est mauvais, et la force électromotrice de contact inévitable entre le fil et le cylindre tend à produire un courant à travers l'air et à faire dévier l'électromètre. Nous mettons maintenant tous les fils de communication à l'abri de l'air en h's plaçant, par exemple, au milieu de cylindres remplis de |)araffine ou d'une autre uiatière isolante. Il y aurait aussi avanlaere à faire usage, dans ces études, d'élcctromètres rigoureiise- inent clos. Actàation en dehors de V action des substances radioactUes. — Des essais ont été faits en vue de pro- l32 M. CUUIF. (luire la radioacti\ité induite vn dehors de l'action des substances radioacli\e6. M. Villard (') a soumis à l'action des rayons catho- diques un morceau de bismuth placé comme anticathode dans un tube de Crookes; ce bismuth a été ainsi rendu actif, à vrai dire, d'une façon extrêmement faible, car il fallait H jours de pose pour obtenir une impression photo- graphique. M. Mac Lennan expose divers sels à Taclion des rayons cathodiques et les chauffe ensuite légèrement. Ces sels acquièrent alors la ])ropriété de décharger les corj)s char- gés positivement ('- ). Les études de ce genre offrent un grand intérêt. Si, en se servant d'agents physiques connus, il ('-lait [)ossibh' de créer dans des corps primitivement inactifs une radio- activité notable, nous pourrions espérer de trouver ainsi la cause de la radioactivité spontanée de certaines ma- tières. Variations d\icli\-ité des corps radioactifs. Effets de dissolution. — Le polonium, comnu^ je l'ai dit plus haut, diminue d'activité avec le temps. Cette baisse est lente, elle ne semble pas se faire avec la même vitesse pour tous les échantillons. Lin écliantillou de nitrate de bismuth à polonium a perdu la moitié de son activité eu II mois et qj pour loo de son activité en 33 mois. D'autres échantillons ont éprouvé des baisses analogues. Un échantilhm de bismuth à polonium métallique fut préparé avec un sous-nilrate, lequel, après sa ])réparation, était looooo fois plus actif que l'uranium. Ce métal n'est plus maintenant qu'un corps moyennement radioactif 2 000 fois plus actif que l'uranium). Sa radioactivité est (') Villard, Sociélé de Pliysique, juillet 1900. (-) Mac Llnnan, Phit. Mag., février 190?. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. l3.3 mesurée de temps ea temps. Pendant 6 mois ce métal a perdu 67 pour 100 de son activité. La perte d'activité ne semble pas être facilitée par les réactions chimiques. Dans des opérations chimiques rapides on ne constate généralement pas de perte consi- dérable d'activité. Contrairement à ce qui se passe pour le polonium, les sels radifères possèdent une radioactivité permanente qui ne présente pas de baisse appréciable au Ijout de quelques années. Quand on vient de préparer un sel de radium à l'état solide, ce sel n'a pas tout d'abord une activité constante. Son activité va en augmentant à partir de la prép iration et atteint une valeur limite sensiblement invarialjle au bout d'un mois environ. Le contraire a lieu pour la solution. Quand on vient de la préparer, elle est d'abord très active, mais laissée à l'air libre elle se désactive rapi- dement, et prend finalement une activité Hmite qui peut être considérablement plus faible que la valeur initiale. Ces variations d'activité ont été tout d'abord observées par M. Giesel ('). Elles s'expliquent fort bien en se pla- çant au point de vue de l'émanation. La diminution de l'activité de la solution correspond à la perte de l'émana- lion qui s'échappe dans l'espace; cette baisse est bien uioindn.' si la dissolution est en tube scellé. Une solution désactivée à l'air libre reprend une activité plus grande (piand ou l'enferme en tube scellé. La période de l'ac- croissement de l'activité du sel qui, après dissolution, vient d'être ramené à l'état solide, est celle pendant laquelle l'émanation s'emmagasine à nouveau dans le radium solide. Voici quelques expériences à ce sujet : Une solution de cldorure de baryum radifèrc laissée à l'air libre pendant 2 jours devient 3oo fois moins active. (') GiESKL, Wied. Ann., t. LXIX, p. <)!• i34 M. cuniF.. L!ne solution est enfermée en vase eios: on ouvre l(; vase, on verse Ja solution dans une cuve el Ton luesni'e l'activité : Activité mesurée immédiatemenl 67 )) au bout de * heures 'jto » » ■>. jours o,25 Une solution de chlorure de barjiiin radifère qui est restée à l'air libre est enfermée dans un tube de verre scellé, et l'on mesure le rajonnemeni de ce tube. On trouve les résultats suivants : Activité mesurée immédiatemenl 27 » après 2 jours 61 » » 3 jours 70 » » 4 jours 81 » » 7 jours loo » «Il jours 100 L'actisilé initiale d'un sel solide après sa préparation est d'aulanl plus faible que le temps de dissolution a v\v plus long. Lue plus forte pro])ortion de l'activité est alors transmise au dissolvant. Voici les activités initiales obte- nues avec un chlorure dont l'activité limite est 800 et que l'on maintenait en dissolution pendant un temps donné; puis on séchait le sel et l'on mesurait son activité immc'- diatement : Activité limite endant f3 jours à 1 air libre, puis séchée. J^es activités initiales des trois sels sont : Pour la portion a i 4 > ,'• » h , . . . 1 ^ I , ( ) » c 1 02 , 6 L'activitc- limiledii iik-iik; sel est en\ iron f-o. ( )n voit donc qu'au bout d'une heure la |)ius grande partie d(î l'eflet était produite. De plus, le courant d air (pii a bar- boté [pendant une lieui'c dans la dissolution /> na pro- diiil que pcu| deilet. La j»roj)oi tion du >el dilll■^ la disso- lution élail d env iron o, .') pour loo. 16 M. CURIE. L'énergie radioaclive sons forme déiiiunation se pro- page (lilficilemenl du ladiuin solide dans lair; elle éprouve de mèiiie une i(''sistance au passage du radium solide dans un licpude. (^uand on agite du sulfale radi- fère avec de Teau pendant une journée entière, son acti- vité après celte opération est sensiblement la inénie que celle d'une portion du même sulfate laissée à l'air libre. En l'aisant le vide sur du sel radifère on retire toute l'émanation disponible. Toutefois la radioactivité d'un chlorure radifère sur lequel nous avions fait le vide pen- dant 6 jours ne fut pas sensiblement modifiée par cette opération. Cette expérience montre que la radioacti^ité du sel est due princi])alement à l'énergie radioactive utilisée dans l'intérieur des grains, laquelle ne peut être enlevée en faisant le vide. La perte d'activité que le radium éprouve quand on le fait passer par l'état dissous est relativement plus grande ])our les rayons pénétrants que pour les rayons absor- bables. Voici quelques exemples : Lin chlorure radifère, qui avait atteint son activité limite 4~o, est dissous et reste en dissolution pendant une heure; on le sèche ensuite et l'on mesure sa radioacti- vité initiale par la méthode électrique. On trouve que le rayonnement initial total est égal à la fraction 0,0 du rayonnement total limite. Si l'on fait la mesure de l'inten- sité du rayonnement en recouvrant la substance acti\ e d'un écran d'aluminium de (i""",oi d'épaisseur, on trou\e que le rayonnement initial qui tra\erse cet écran n'est que la fraction o, i^ du rayonnement limite traversant le même écran. Quand le sel est resté en dissolution pendant i3 jours, on trouve pour le rayonnement initial total la fraction 0,22 du rayonnement limite total et pour le rayonnement qui traverse o""",oi d'aluminium la fraction 0,1 3 du rayon- nement limite. RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. Dans les deux cas le rapport du rayonnement initial après dissolution au rayonnement limite est de i , - fois plus grand pour le rayonnement total que pour le rayon- nement qui traverse o'""',oi d'aluminium. Il faut d'ailleurs remarquer que, en séchant le produit après dissolution, on ne peut é\iter une période detem])s pendant laquelle le produit se trou\e à un état mal défini, ni entièrement solide, ni entièrement liquide. (3n ne peut non plus é\iter de chauffer le produit pour enlever l'eau rapidement. Pour ces deux raisons il n'est guère possible de déter- miner la M'aie activité initiale du produit qui passe de l'état dissous à létat solide. Dans les expériences qui viennent d'être citées des quantités égales de substances l^is;. i3. 1 / 3o IfO radiantes étaient dissoutes dans la même quantité deau, et ensuite les dissolutions étaient évaporées à sec dans des conditions aussi identiques que possible et sans chaidler au-dessus de lao" ou i.Jo". J'ai étudié la loi siii\anl hicpiclic aiiguiente l'acti- vilé d'un sel radifère s(dide, à partir du uu)mcnt où ce S(!l est séché après dissolution, jus(|u'aii niomiMil où il 38 M. CTJIÎIK. iilleinl son a(ii\ilc limilc. Dans les tableaux qui siii\cal j'indique l'inlensité du rayoïinemenl [ en fonction du lemps, rintensité limite étant supposée égale à loo, et le temps étant compté à partir du moment où le produit a été séché. Le Tableau 1 (Jig'. i), coui-he I) est relatif au rayonnement total. J^e Tableau H ( Jii;. i'k courbe II) est relatif seulement aux j-ayons jiénétiants (rayons qui onl traversé A^'" dair et o""",oi d'aluminium). Tableau I. Tableau II. Temps. I. Temps. I. 0 ai o X I , 3 1 joui' 2J I joui K) 3 » 44 '^ " 1'5 j ') Go (") " 6o lo » 78 ] j " 70 19 » î)3 9.3 >• 8G 3j » 100 4^ " 94 67 » 1 00 J ai fait plusieurs autres séries de lucsures du uième genre, mais elle ne sont pas .djsolument en accord les unes avec les autres, bien que le caractère général des courbes obtenues reste le méuie. 11 est difficile d'obtenir des résidtats bien réguliers. On peut cej)endant remarquer ([ue la reprise d'activit(' met plus d'un mois à se produire, l't que les rayons les plus pénétrants sont ceux cpii sont Je plus profondément atteints par rell'et de la dissolution. L intensité initiale du rayonnement (pii peut tra\eiser • ')"" d'air et o'""',oi d'aluminiiuu n'est (pie i pour 100 de rintensité limite, alors que l'intensité initiale du ravon- nemenl total est 21 pour 100 du rayonnement total M mite. Ln sel radifère, qui a été (bssous et (pii \icnt d être séché, possède le même pomoir pour proAoquer l'acti- vité induite (et, par cons('-(pienl. laisse ('cha])per au RECHERCHES SUR LES SUBSTAjVCES RADIOACTIVES. !)() dehors autant d'émanation) qu'un échantillon du inrnie sel qui, après avoir été préparé à l'état solide, est resté dans cet état un temps suffisant jiour atteindre la radio- activité limite. L'aeti\it(' radiante de ces deux produits <•>! pourtant extrêmement dilTérenle; le premier est, |)ai- exemple, .5 fois moins actif que le second. Variations cVactivilé des sels de radium par la chauffe. — (^uand on chauffe un composé radifère, ce composé dégage de rémanalion et perd de racti\it<''. L;i perte d'actiNité est d'autant plus grande que la chauffe est à la fois plus intense et plus prolongée. C'est ainsi qu'en chauffant \vw sel radifère pendant i heure à iSo" on lui fait perdre lo pour loo de son rayonnement total : au contraire, une chauffe de lo minutes à 4oo° ne produit pas d'effet sensible. Une chauffV- au louge de quelques heures de durée détruit -- pour loo du rayonneuicnl total. La perte d'activité par la ( haidlc est plus importanh- pour les rayons pénétrants que pour les rayons absoi- bables. C'est ainsi qu'une chauffe de quelques heures de durée détruit environ ^^ pour loo du rayonnemenl lolal. mais la même chauffe détruit la presque total ll('' (99 poi'i" 100) du rayonnement qui est capable de tra- verser 3^'" d'air et o'"'", i d'aluminium. En maintenaul le chlorure de baryum radifère en fusion pendant quehpics licuies ( \ ers 800'), on détruit ()()ur 100 du rayonncnu ni capable de lra\ersei- o'""',3 d'aluminium. On peul diic (pie les rayons pénétrants n'existent sensiblemeni pas après une chauffe forte et prolongée. ( Hiand un sel radifère a perdu un(^ partie de son acli- >ité par la chauffe, cette baisse d"acll\lté ne persiste pas: l'activité du sel se régénère spontanément à la teuqx ra- liirc ordlualr-e cl tend \ers une certaine \alcur llniilc J ai (»l)S('r\('' le (ait forl ciiilciix ;7 jour i3 ' » 27 , 4 I >' 18 '-i » 38 ' ,9 " 2 fi4 10 » 8î 18 ). 71,8 24 " 9 » 27 » 81 57 » 100 3fi » 91 5o » i)5,5 ">! " 99 84 » 100 J'ai fait encore plusieurs aud-es st'ries de (i(''lermina- tions, mais, (h- iiièuie (pie pour la i'epn>e d .it li\il('' aprè- l4''- ^T- < T'KTE. (lissolulion, k-s r(''sullals des discrses séries ne sonl pas liicii c(»nc(»rdants. liVilel de la chaufîe ne persiste pas quand on dissout la sulislance radifère cliauflée. De deux échantillons d'une iiK-nie substance radifère d'activité 1800, l'un a été for- tnnenl cliaullé, et son acti\it(' a <''t(' r(''duite par la eliaulic à ()-(). J^es deux échantillons ayant été à ce moment dis- sous et laissés en dissolution [tendant ao heures, leurs activités initiales à Télat solide ont été 460 pour le pro- duit non chauffé et 420 pour celui chauffé; il n'y avait donc pas de différence considérable entre l'activité de ces dciiv j>rodults. Mais, si les deux produits ne restent pas eu dissolution un temps suffisant, si, par exemple, on les >('(li(> iuimédiatement a])rès les a\oir dissous, le produit non cliauffé est beaucoup j)lus actif que le produit cliaudé; un certain temps est nécessaire pour que l'état (le dissolution fasse disparaître relfet de la chauffe. Un produit d'activité 3 200 a été chauffé et n'avait plus après la chauffe qu'une activité de i o')0. Ce produit a été dis- sous en même temps qu'une portion du même produit iioii chaudee, et les deu^ portions ont été séchées immé- diatement. L'activité initiale était de 1 45o pour le pro- duit non ( bauffé et de -(io pour celui chauffé. Pour les sels radifères solides, le pouvoir de provoquer la radioactivité induite est fortement influencé par la cliauire. Pendant (jue Ton chaulle les composés radifères, ils déf^a^eut plus d'émanation «pià la température ordi- naire; mais, quand ils sont ensuite ramenés à la tenq)éra- liire ordinaire, non seulement leur radioactivité est bien liiliM'ieure à celle qu'ils avaiciil a\anl la chauffe, mais aussi leur pou\olr activant est considérablement diminué. Pen- dant le temps cjui suit la chaulle, la radioactivité du pro- iliiit va en augmentant cl j^eut même dépasser la valeur |>iiuiilive. Le pouvoir acti\ant se rétablit aussi partielle- ment ; cependant, après une cbaulle prolongée au rouge. RECHERCHES SUR LES SUBSTA:XCES RADIOACTIVES. l ^?) la presque lotalilé du pouvoir activant se trouve suppri- mée, sans être susceptible Je reparaître spontanémeni a\ec le teinj)s. On peut restiluer au sel radifère son pou- \oir activant primitif en le dissohant dans l'eau et en le séchant à létuve à une lem|)(''ralure de 120". Il semble donc (jue la calcinai 1011 ail pour effet de mettre le sel dans un état physique |)arlicidie!-, dans lequel l'émana- lion se dégage bien plus diflicilement que cela n'a lieu pour le même produit solide qui n'a pas été chaullé à température éle\ée, et il e;i résulte tout naturellemeni que le sel atteint une ratlioacli\ité limite plus élevée que celle qu'il avait avani la chauHe. Pour remettre le sel dans r<''lal physicpie (piil axail avant la chauH'e, il sullil de le dissoudre et de le sécher, sans le chaufîer, au-dessus de I5o^ Voici (juelques exemples numériques à ce sujet : Je désigne [)ar a lacliNilé induite liuiile provoquée en \ase clos sur une lame de ciÙM-e par un échanlillon de carbonate de baryum radifère d'activité i (3oo. Posons pour le |)i'oduil non chauffé : (( = 100. On trouve : I jour après hi rliaiirTc a ^ 3,'\ i >' " a = -,i 10 » M ^/= I > '20 » » a -- I ) 3j » )) rt = 1 ") La radioactiNih' du produit a\ail diminué de ()o pour 100 par la chauffe, mais, au boul A un mois, elle avail déjà repris la valeur primili\e. Voici une e\p(''rieuce (lu luème genre faile avec uuiE. actifs; les divers groupes de rayons qui ont été étudiés jusqu'ici présentent des analogies avec les groupes de rayons qui existent dans les tubes de Crookes : rayons cathodiques, rayons Rontgen, rayons canaux. Ce sont encore les uiénies groupes de rayons que Ton retrouve dans le rayonnement secondaire produit par les rayons Rontgen ('), et dans le rayonnement des corps qui ont acquis la radioactivité induite. Mais si la nature du rayonnement est actuellement mieux connue, la cause de la radioactivité spontanée reste mystérieuse et ce phénomène est toujours pour nous une énigme et un sujet d'étonnement profond. Les corps spontanément radioactifs, en premier lieu le radium, constituent des sources d'énergie. Le débit d'éner- gie auquel ils donnent lieu nous est révélé par le rayon- nement de Becquerel, parles efl'ets chimiques et lumineux et par le dégagement continu de chaleur. On s'est souvent demandé si l'énergie est créée dans les corps radioactifs eux-mêmes ou bien si elle est em- pruntée par ces corps à des sources extérieures. Aucune des nombreuses hypothèses, qui résultent de ces deux manières de voir, n'a encore reçu de confirmation expéri- mentale. On peut supposer cpie l'énergie radioactive a été em- uiagasinée antérieurement et qu'elle s'épuise peu à peu comme cela arrive pour une phosphorescence de très longue durée. On peut iuiaginer que le dégagement d'énergie radioactive correspond à une transformation de hi nature mèuie de l'atome (Ui corps radiant qui serait en voie d'évolution; le fait que le radium dégage de la cha- leur d'une manière continue plaide en faveur de cette hypothèse. On peut supposer que la transformation est (') Sagnac, Thèse de doctorat. — Cuiue et Sagxac, Comptes ren- dus, avril KjOo. r.ECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. l49 acconipagnëe d'une perte de poids et d'une émission de particules matérielles qui constitue le rayonnement. La source d'énergie peut encore être cherchée dans l'énergie de gravitation. Enfin, on peut imaginer que l'espace est constamment traversé par des rayonnements encore inconnus qui sont arrêtés à leur passage au travers des corps radioactifs et transformés en énergie radio- active. Bien des raisons sont à invoquer pour et contre ces diverses manières de voir,' et le plus souvent les essais de vérification expérimentale des conséquences de ces hypo- thèses ont donné des résultats négatifs. L'énergie radio- active de luranium et du radium ne semble pas jusqu'ici s'épuiser ni même éprouver une variation appréciable avec le temps. Demarçav a examiné au speclroscope un échantillon de chlorure de radium pur à 5 mois d inter- valle ; il n'a observé aucun changement dans le spectre au bout de ces 5 mois. La raie principale du baryum qui se voyait dans le spectre et indiquait la présence du baryum à Fétat de trace, ne s'était pas renforcée pendant l'inter- \alle de teuips considéré; le radium ne s'était donc pas transformé en baryum d'une manière sensible. Les variations de poids signalées par ^L Heydweiller pour les composés du radium (') ne peuvent pas encore être considérées comme un fait établi. MM. Elster et Geitel ont trouvé que la radioaclisité de l'uranium n'est pas changée au fond d'un puits de mine de 8,jo"' de profondeur; une couche de terre de cette épaisseur ne modifierait donc pas le rayonnement primaire liypotliétique qui provoquerait la radioacli\ilé de l'ura- nium. INous avons mesuré la radioactivité de l'uranium à midi et à minuit, pensant que si le rayonnement priuiaire by- (') IIeydwkilleh, P/yi/A. ZejVsc'/i/'., octobre 1902. M. CURIE. polhclique avait sa source dans le soleil, il pourrail être cil partie absorbé en traversant la terre. L'expérience n'a donné aucune dilVérence pour les deux mesures. J^es recherches les plus récentes sont favorables à 1 hy- pothèse d'une transformation atomique du i^adium. Cette hypothèse a été mise dès le début des recherches sur la radioactivité ('); elle a été franchement adoptée par M. Rutherford c|ui a admis cjue l'émanation du radium est un gaz matériel cpii est un des produits de la désai;réga- lion de latome du radium (-). Les expériences récentes de MM. Ramsay et Soddy tendent à prouver que l'émanation est un gaz instable qui se détruit en donnant lieu à une pro- duction d'hélium. D'autre part, le débit continu de cha- leur fourni par le radium ne saurait s'expliquer par une réaction chimique ordinaire, mais pourrait peut-être avoir son origine dans une transformation de l'atome. Rappelons enfin cpie les substances radioactives nou- velles se trouvent toujours dans les minerais d'urane ; nous avons vainement cherché du radium dans le baryum du commerce (voir page 46). La présence du radium semble donc liée à celle de l'uranium. Les minerais d'urane con- tiennent d'ailleurs de l'argon et de riiélium, et cette coïn- cidence n'est probablement pas non plus due au hasard. La ])résence simultanée de ces divers corps dans les mêmes minerais fait songer que la présence des uns est peut-être nécessaire pour la formation des autres. Il est toutefois nécessaire de remarcjuer que les faits qui viennent à l'appui de l'idée d'une transformation ato- mique du radium peuvent aussi recevoir une interpréta- tion différente. Au lieu d'admettre que l'atome de radium se transforme, on pourrait admettre que cet atome est lui- même stable, mais qu'il agit sur le milieu qui l'entoure (') M""" Curie, Bévue générale des Sciences, 3o janvier 1899. (-) HuTiiERFonD Cl Soddy, Phil. Mag., mai igo3. IlE CHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 10 I (atomes matériels voisins ou élher du vide) de manière à tlonner lieu à des transformations atomiques. Celte hyj)o- ihèse conduit tout aussi bien à admettre la possil)ilit('' de la Iransformation des éléments, mais le radium liii-uième ne serait plus alors un élément en voie de deslruclion. V [ i\ TABLE DES MATIERES. Pafcos Introduction i Historique i I. — Radioactivité de l'uranium et du thorium. Minéraux radioactifs. Rayons de Becquei-el fi Mesure de l'intensité du rayonnement S Radioactivité des composés d'uranium et de thorium i4 La radioactivité atomique est-elle un phénomène amènerai? 17 Minéraux radioactifs 19 II. — Les nouvelles substances radioactives. Méthode de recherches t?. Polonium, radium, actinium 22 Spectre du radium , 25 Extraction des substances radioactives nouvelles 27 Polonium 3i Préparation du chlorure de radium pur 34 Détermination du poids atomique du radium ^o Caractères des sels de radium '|5 Fractionnement du chlorure de baryum ordinaire /l'i III. — Rayonnement des nouvelles substances radioactives. Procédés d'étude du rayonnement 4? Energie du rayonnement 4^ Nature complexe du rayoïmemcnt 49 104 -^- CUKIE. Pages. Action du champ magnétique 5i Rayons déviables p 5*3 Charge des rayons déviables jj 07 Action du champ électi'ique sur les rayons [î du radium 62 Rapport de la charge à la masse pour une particule chargée né- gativement, émise par le radium 6.1 Action du champ magnétique sur les rayons a 6'J Action du champ magnétique sur les rayons des autres substances radioactives fis Proportion des rayons déviables p dans le rayonnement du radium. (is Pouvoir pénétrant du rayonnement des corps radioactifs 7! Action ionisante des rayons du radium sur les liquides isolants.. <:o Divers effets et applications de l'action ionisante des rayons émis par les substances radioactives ({■'> Effets de fluorescence, effets lumineux 9') Dégagement de chaleur par les sels de radium i)8 Effets chimiques produits par les nouvelles substances radio- actives. Colorations lo > Dégagement de gaz en présence des sels de radium 104 Production de thermoluminescence lof) Radiographies 106 Effets physiologiques 107 Action de la température sur le rayonnement 109 1\ . — La radioactkité induite. Communication de la radioactivité à des substances primitivement inactives 1 1 1 Activation en enceinte fermée 1 1.5 Rôle des gaz dans les phénomènes de radioactivité induite. Ema- nation Il") Désactivation à l'air libre des corps solides activés i i(J Désactivation en enceinte close. Vitesse de destruction de l'éma- nation 117 Nature des émanations ik) Variations d'activité des liquides activés et des solutions radiféres. . ir? ! Théorie de la radioactivité ij.î Autre forme de la radioactivité induite lafi Radioactivité induite à évolution lente i2() Radioactivité induite sur des substances qui séjournent en disso- lution avec le radium i '7 Dissémination des ]ioussicres radioactives et radioactivité induite du laboratoire i.îo Activation endehorsde l'action des substances radioactives i3i RECHERCHES SUR LES SUBSTANCES RADIOACTIVES. 1 JD Pages. Variations d'activité des corps radioactifs. Eflcts de dissolution.. . 102 Variations d'activité des sels de radium par la chaufTc 189 Interprétation théorique des causes de variation d'activité des sels radifères après dissolution et après chaufTe i4'i Aature et cause des phénomènes de radioactivité 147 FI.N DE LA TABLE DES .AIATIERES. l'AIUS. - IMPRIMERIE G AL T H I E R- VI LL \RS , 35111) Quai des Gi'ands-Au;;uslins, 55. LIURAIRIE GAUTHIER-VILLARS, QUAI DES GUANDS-VUCUSTINS, 55, A r\RIS (6''). BLONDLOT (R.), Correspondant de l'Institut, Professeur à l'Université de Nancy.— Rayons « N «. Recueil des Communications faites à l'Aca- démie des Sciences, avec des Notes complémentaires et une Instruction POUR LA construction DES ÉCRANS PHOSPHORESCENTS. ^l-lG (iqX r>.) de vi-75 pages, avec 3 ûgures, 2 planches et un écran phosj^orescenl; 1904 " " '■' 2 fr. BERTHELOT iM.)» Sénateur, Secrétaire perpétuel de l'Académie des Sciences, l'iofesseur au Collège de France. — Les carbures d'hydro- gène (1851-1901). Recherches expérimentales. Trois volumes grand in-8; 1901, se vendant ensembb 45 fr. Tome I : L' Ace'tylène : synthèse totale des carbures d'hjrdrogèjie. Yoh]me de X-414 pages. Tome II : Les Carbures pyrogéne's. — Séries diverses. Volume de iv-558 pages. Tome III : Combinaison des carbures d'hydrogène avec l'hydrogène, l'oxygène, les éléments de l'eau. Volume de iv-459 pages. GUILLAUME (Ch.-Ed.), Docteur es Sciences, Adjoint au Bureau interna- tional des Poids et ÎNIesures. — Les Radiations nouvelles. — Les Rayons X et la Photographie à travers les corps opaques. 2" édi- tion. In-S, aveo 11 fi.^iirv3S et 8 planches; 1897 3 fr. HàLLER (Albin), Membre de l'Institut, Professeur à la Faculté des Sciences de Paris, Rapporteur du Jury de la Classe 87 à l'Exposition universelle de 1900. — Les industries chimiques et pharmaceutiques. Deux vol. gr. in-8 de X(>4"'> et 44^ pages avec loS iig ; 1903. -lo fr. LONDE (A. ), Directeur du Service photographique et radiograpliiquc à la Salpêtrière (Clinique des maladies du système nerveux), Lauréat de l'Académie de Médecine, de la Faculté de Médecine de Paris. — Traité pratique de Radiographie et de Radioscopie. Technique et applications médicales. Grand in-8, avec 1 13 fig ; 189S 7 fr. MOISSONNIER (P.), Pliarmacien principal de l'Armée, Chef des labora- toires des usines de Billancourt et du Service de l'Intendance du Gou- vernement militaire de Paris, ex-Secrétaire de la Commission de l'alu- minium au Ministère de la Guerre. — L'aluminium. Ses propriétés. Ses applications. Historique. Minerais, Fabrication, f ropriétés. Appli- cations générales. Grand in-8, avec 1 ligures et un litre tiré sur alumi- nium; 1903 7 fr. 5o c. 35119 l'a ris. - Imprimcrio GAUTWI RK- VILLA KS, ijuai des Grands Austislins. 55. ¥ ^■ù^ *\ >-j^. J^^ , - ' 1l* ^*^ *"■ .--. w?^_^ ^^** 5V^î^